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Sb₂S₃ nanostructured composite materials for photovoltaics

Zhou, Boyang 京都大学 DOI:10.14989/doctor.k24302

2022.11.24

概要

本論文は、光電変換デバイス用の硫化アンチモンナノ構造複合材料の作製と評価を行った結果をまとめたものであり、全部で7章から構成されている。

　第１章は序論で、太陽エネルギー利用の現状と太陽光発電、太陽電池開発の現状を紹介している。また、太陽電池の部材に硫化アンチモンを用いるこれまでの研究を整理し、硫化アンチモンを用いる意義として、資源量が豊富で安価であること、硫化アンチモンの融点は500˚Cであり融点1750˚Cの硫化カドミウムよりも加工しやすいこと、可視領域の吸光係数が大きいこと（450nmで1.8x105M-1cm-1）、バンドギャップ1.7eVでShockley-Queisser(SQ)理論限界が28.64%であること、キャリア移動度1〜10cm2V-1s-1でGaAsやInPより１桁以上高いことを列挙している。本論文の背景として、太陽電池用の硫化アンチモン薄膜の製法は、高周波マグネトロンスパッタリングや真空蒸着、その他の昇華法などのドライプロセスが主流であり、得られる薄膜の結晶方位を精密に制御することは限定的であることを述べるとともに、本論文で取り組んだSb2S3結晶の<001>方位に向きが揃った(Sb4S6)nナノリボンの異方性に着目した水熱合成湿式プロセスによる１次元ナノ構造体の構築と、光電変換用硫化アンチモンナノ構造複合材料としてのキャリア移動度が大きい光吸収層を開発する技術的課題及び研究の目的を示している。

　第２章では、硫化アンチモンナノロッドアレイを液相成長させる材料設計について述べている。水熱合成において、o-ベンジルキサントゲン酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、あるいは硫化ナトリウムを硫黄源として用いた硫化アンチモンナノロッドの作製であり、硫黄の酸化数とpH、及びキャッピング剤としてのポリビニルピロリドンの添加量を調整することにより、異なる太さと長さ、密度、配向、及びホール移動度のナノロッドアレイを作り分けることができ、とりわけo-ベンジルキサントゲン酸ナトリウムを硫黄源とした水熱合成で得られる硫化アンチモンナノロッドアレイで、最も高いホール移動度12.5cm2V-1s-1が得られることを示している。

　第３章では、第２章で得られた硫化アンチモンナノロッドアレイを光吸収層に用いた薄膜太陽電池の作製と評価であり、水熱合成時間を変えて光電変換に有利なナノロッドの長さを最適化するとともに、ランダムなナノロッドと配向が揃ったナノロッドの光電変換特性を対比してキャリア移動における配向制御の優位性を明らかにした。

　第４章では、第２章に示した水熱合成で作製した硫化アンチモンナノロッドアレイに、金属セレンのエチレンジアミン溶液をスピンコートし、硫化アンチモンをセレン化アンチモンに部分置換した複合材料を作製した。15.9˚付近と17.7˚付近に観測される020及び120回折線のピークシフト及び硫黄とセレンのXPS深さ方向プロファイリングから、硫化アンチモンとセレン化アンチモンの複合化を確認した。この複合材料を光吸収層に用いた薄膜太陽電池を作製し、電流密度と曲線因子の向上に有利なセレン濃度の最適化を行っている。

　第５章においては、第２章に示した水熱合成で作製した硫化アンチモンナノロッドアレイの表面に、エチレングリコール中でのソルボサーマル合成でセレン化アンチモンナノロッドを継木した複合材料を作製した。継木前の硫化アンチモンナノロッドアレイの長さと密度が及ぼすセレン化アンチモンナノロッドの成長状態を系統的に調査し、光電変換に有利な複合化の最適条件を示した。

　第６章は、電界紡糸法で作製した平均太さ200nmの酸化亜鉛ナノファイバー表面に、<001>方位に揃ったクシ型硫化アンチモンナノロッドアレイを水熱合成法で作製した。キャッピング剤としてのポリビニルピロリドンの添加量を変えると硫化アンチモンナノロッドアレイの形状が変わるとともに、光電変換特性も変わり、クシ型構造をとるときに電流密度と開放電圧のいずれも最大となることを明らかにしている。

　第７章は、第２章から第６章までの総括である。SQ理論限界の28.64%には未達であるものの、本研究では、配向が揃ったアンチモンカルコゲナイド一次元ナノ構造複合体を作製する条件を検討し、ナノ構造複合材料の厚さ、密度、配向と界面接合を調整することで、光電変換デバイスの活性層、光吸収層に利用した場合のキャリア移動度の向上と光電変換効率の向上を達成し、アンチモンカルコゲナイド一次元ナノ構造複合体が光電変換デバイスの有望な材料の一つであることを示す重要な知見が得られた。

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参考文献

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