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溶存有機物が風化花崗岩土中の放射性セシウム移動に与える影響

辰野, 宇大 東京大学 DOI:10.15083/0002006267

2023.03.24

概要

審査の結果の要旨

氏名 辰野 宇大

2011 年の福島第一原子力発電所事故により,周辺環境中に大量の放射性セシウム(Cs)
が飛散した.福島県では県面積の 71%が森林であり,その大半は除染されていない.大流域
スケールでは,森林流域からの地下水や河川,大気を通した Cs の流域外への流出はごくわ
ずかであることが報告されている.一方で,生活スケールに近いメートル(m)スケールでは,
粘土粒子や有機物に吸着した形態による移動・流出も報告されている.本論文では,森林
の林床を想定し,土壌中の溶存有機物が福島県で広く分布する花崗岩風化土壌中の Cs の移
動に与える影響について検討している.
本論文では,1 章で背景と目的について説明し,2 章で既往の研究レビューを行い,従来
の Cs 研究において移動中の Cs 吸着反応時間の影響についての検討が不足していること,
実験で仮定してきた溶存有機物(DOM)濃度が自然界に比べて過大であることなど,本論文
で検討すべき課題について述べている.
3 章では濃度の異なる Cs 溶液を用いて平衡状態を仮定したバッチ試験で吸着選択性の異
なるサイトへの Cs の吸着の評価を行い,さらに,自然界の濃度に近い DOM 溶液を試料に与
え,Cs の土壌への吸着や脱離に DOM が与える影響について検討している.Cs 濃度の高い場
合,粘土粒子への DOM の吸着が Cs の吸着を促進する一方で,Cs 濃度が低くなると,DOM の
吸着に伴って Cs 吸着は減少する.本論文は,この違いが,Cs の吸着が主として粘土粒子平
面部で生じるか,それとも六員環(SDC),フレイドエッジサイト(FES)といった選択性の高い
部位で生じるかに依ることを明らかにした.
4 章,5 章では,3 章の結果を念頭に粘土粒子平面部の寄与が大きい高濃度 Cs の場合と
SDC や FES の寄与が顕著になる低濃度 Cs の場合の二種類のカラム実験を行うと共に,実験
後の土壌から Cs を逐次抽出し,Cs 濃度と Cs の土壌への吸着や DOM が Cs 移動に与える影響
について検討が行われている.
高濃度 Cs 条件では交換態 Cs の吸着割合が高く,土壌に DOM が吸着することで吸着容量
が増し,より多くの Cs が土壌に吸着すること,また,ここに DOM を供給すると,DOM が土
壌に吸着した交換態 Cs を脱離させると共に Cs と DOM が結合した複合体を形成することを
示した.一方,低濃度 Cs 条件では,高濃度 Cs 条件と比べ固定態 Cs の吸着割合が高い結果,
土壌に吸着した DOM が土壌への Cs の吸着を阻害することで土壌からの Cs 流出を増やした
こと,すなわち,土壌溶液中の Cs 濃度の高低によって,Cs 吸着・脱離の機構が異なること

を明らかにしている.さらに,平衡状態にはならない浸透水中における Cs の動態が平衡を
仮定したバッチ試験である程度評価できることも本論文で明らかになった.
6 章では,5 章のカラム通水実験の結果を対象に,汎用溶質移動モデル Hydrous -1D を用
いて土壌中の Cs 移動の数値実験を行っている.平衡吸着や非平衡吸着を含む複数の吸着モ
デルでカラム実験を再現する数値実験を行った結果,高濃度 Cs 条件において,土壌に DOM
が吸着することで,土壌へ Cs が吸着しやすくなることをモデル計算でも確認している.低
濃度 Cs 条件では,DOM の添加によって非平衡吸着サイトへの吸着定数が減少するとともに
平衡吸着サイトの脱離定数が増加する結果から,低濃度 Cs 条件では,DOM が FES のような
不可逆的な吸着を示すサイトへの Cs 吸着を阻害するだけでなく,実験では判別つかなかっ
た粘土粒子に吸着した DOM に Cs が脱離しやすい状態で吸着する現象を数値実験結果から指
摘している.
7章では総合考察として,3 章バッチ実験,4,5章のカラム通水実験,6章の数値モデ
ル実験の結果をもとに,吸着選択性の異なるサイトへの Cs 吸着が Cs の移動に与える影響
について考察を行い,8 章で本論文の結論をまとめている.
最終審査に先立って,7 月 8 日に予備発表,8 月 3 日の審査会の前に本発表を公開で行っ
た.本論文で扱うような,高濃度,低濃度の Cs を対象にバッチ試験(平衡条件)
,カラム
実験(非平衡条件)を系統的に実施した研究はほとんどなく,非常に貴重なデータを得てい
ると同時に,Cs の土壌中の移動を数値モデルである程度再現できていることは,今後,長
期にわたる放射性物質汚染の推移を精密予測する技術の糸口となる重要な研究成果である
と言える.
一連の研究成果は,学術上応用上寄与するところが少なくない.よって,審査委員一同
は本論文が博士(農学)の学位論文として価値あるものと認めた.

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謝辞

本研究を行うにあたり,所属研究室の西村拓教授や濱本昌一郎准教授をはじめ,様々な方

から多くの助言,ご協力をいただきました.ここで謝意を表させていただきます.

西村拓教授には本研究の初めから,研究計画や試料採集などについて多くの助言,ご協力

をいただきました.修士課程から博士課程の在籍期間中,私自身の至らなさから研究で行き

詰まったときに大学に来ないようなことも度々ありましたが,その都度待っていただき,考

え方や考え方のきっかけを与えていただきました.また,学内の研究活動以外にも学会発表

やセミナー活動など,学外で様々な経験を積む機会も与えていただきました.誠にありがと

うございます.

濱本昌一郎准教授にはコロイドの移動や Hydrous を用いた数値実験など,私の苦手な分

野で誠にお世話になりました.博士課程の研究の終盤になりましたが,数値実験の意味つい

て考えるきっかけをいただき,それがうまくいった時の面白さに気づくことが出来ました.

また,投稿論文の執筆時もアイディアや文章の整理について多くの助言をいただきました.

誠にありがとうございます.

福島大学の二瓶直登准教授には福島県内の試料採取等,お手伝いいただきました.また,

アイソトープ施設内の実験の際には放射性核種の使用から片付けまで細かに教えていただ

き,本研究の 137Cs を使用した実験は二瓶先生にお手伝いいただいたからこそできたと思っ

ております.ありがとうございます。

宇都宮大学の大澤和敏准教授には大学を卒業する際,快く私を環境地水学研究室に送り

出していただきました.学部 4 年生の時,はじめはあまり興味もなかった福島や Cs といっ

た研究テーマを卒業研究として与えていただき,気づけば博士課程まで続けていました.こ

れも何かの縁だったのかと思います.ありがとうございます。

また,山﨑琢平さんや杉本卓也さんはじめ研究室の先輩,後輩の方にも,研究や普段の研

究室の生活について大変お世話になりました.私の方から何か有益な助言等できたとは思

えませんが,反面教師にしろ何かしら参考になることがあれば幸いです.

学外においては,まず,学会では他大学や研究所の先生方には私の研究について様々なご意

見をいただき,自身の研究の至らなさを考えるきっかけや議論することの難しさを教えて

いただきました.今後ともよろしくお願いします.また,調査,試料採取地である福島県飯

舘村では NPO 法人ふくしま再生の会の方々に貴重なお話を伺い,研究の在り方や福島県の

復興について考えるきっかけをいただきました.ありがとうございます.

ここに書ききれませんが,博士課程の 4 年半の間だけでも,様々な方にお世話になりま

した.誠にありがとうございます.

最後になりますが,修士課程だけではなく博士課程に進学するといった際,特に反対もせ

ず長い間私の研究,大学生活を支えていただいた父と母,祖父母に感謝を表したいと思いま

す.ありがとうございました.

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