サブサーフェス磁気イメージングシステムを用いた蓄電池内電流密度分布可視化に関する研究

1.

W. Fang, P. Ramadass, and Z. Zhang, Journal of Power Sources, 248 1090-1098 (2014).

2.

D. Mukoyama, T. Momma, H. Nara, and T. Osaka, Chemistry Letters, 41 (4), 444-446 (2012).

3.

T. Momma, M. Matsunaga, D. Mukoyama, and T. Osaka, Journal of Power Sources, 216 304307 (2012).

4.

M. Itagaki, R. Saruwatari, and K. Watanabe, Zairyo-to-Kankyo, 51 (9), 410-417 (2002).

5.

板垣昌幸, 電気化学インピーダンス法: 原理・測定・解析, 丸善 (2008).

88

6章

総括

6.1 総括

本研究では、蓄電池内外における静的な電流と磁場に関する基礎方程式の解析解を用い、

蓄電池内電流密度分布を非破壊にて可視化することに成功した。本理論は従来の方法と異

なり、2 次元平面内にのみ存在する電流以外にあっても適用可能であり、磁気センサの背後

にある磁場の影響に関しても問題なく考慮される。また蓄電池外部において非破壊的計測

によって得られた磁場分布から実際の蓄電池内部の電位分布、電流密度分布を解析的に導

く手法としては他に類を見ない計測法である。磁場計測にあたっては XY 平面の磁場分布

以外にも、円筒型セルを含む様々なセルの磁場分布を計測可能なシステムを開発した。蓄電

池の構成材料には常磁性体が使用されることから、解析される蓄電池の構造、構成材料は本

計測手法によって限定されない。また内部短絡箇所等、実際に動作する蓄電池の電流密度を

可視化することに成功した。金属によって構成される蓄電池において、その内部情報を非破

壊可視化することが出来る点が他の計測に対して有利であるといえる。

第 1 章では、リチウムイオン蓄電池の現状の課題と、電流密度分布を可視化する必要性に

ついて述べ、磁気イメージングの有用性について示した。

第 2 章では、本研究における磁場と電流の基礎方程式、及びその解析解を用いた再構成理

論について詳説した。本研究における再構成理論は蓄電池外部の磁場計測データから、蓄電

池近傍の磁場分布、蓄電池内部の電位分布、電流密度分布を解析的に算出する方法であるこ

とを示した。

第 3 章では、第 2 章で述べた再構成理論を含む非破壊電流密度分布可視化システムを実

現する、磁場分布計測装置について述べた。その中でラミネート型セルや角型セルに適した

XY 平面の 2 次元磁場分布だけでなく、円筒型セルの対称軸に沿ったスキャン軸の装置構成

や、測定時間の短縮を可能にするマルチアレイ型装置等について述べた。さらに磁気イメー

ジング法のアプリケーションにおいて蓄電池固有の課題である引き出しタブによる影響に

関し、内部抵抗と容量性電流の位相差や、リファレンスデータによる差処理によってダイナ

ミックレンジを最適化する要素技術について述べた。以上の技術によって現在までに市場

に存在するほぼ全ての蓄電池セルに対し、磁場計測に基づく電流密度分布イメージングが

適用可能となったと言える。

第 4 章では、第 3 章までに述べたイメージングシステムを用いて、様々な不良モードを

持つ蓄電池セル、及びその模擬構造体の電流密度分布の可視化に成功した結果について述

89

べた。製造工程において導電性異物が混入し、充電時、電池電圧に異常が生じたラミネート

セルの内部短絡箇所の可視化した結果について述べた。測定試料の磁場分布とリファレン

スデータを差処理することで引き出しタブによる影響をキャンセルする手法を用い、蓄電

池模擬構造体やセパレータ欠損を有するラミネートセルの電流密度異常箇所を可視化した

結果について述べた。本研究で開発した磁気イメージング法によって円筒型模擬構造体の

磁場分布を可視化可能であることを示した。電流を印加した時間とともに電流密度分布が

変化する試料において、短絡点の形成が進行する様子を可視化した結果について述べた。末

尾では充放電サイクルとともに劣化した蓄電池セルの、電流密度の変化が大きい領域と小

さい領域を磁気イメージング法によって映像化し、さらにセル解体、7Li-NMR を用いるこ

とでその原因の特定した結果について述べた。

第 5 章では、蓄電池セルの電子デバイスとしての電気的挙動を計測するナイキストプロ

ットについて、その計測システム、及びリチウムイオン蓄電池に適用した結果について述べ

た。さらに電極上の各座標を平均化したマクロな特徴であるナイキストプロットと、空間的

分布というミクロな特徴を計測する磁気イメージング法の関係について考察し、磁気イメ

ージング法における最適な測定条件を決定するプロセスについて述べた。またこれに際し、

蓄電池構成材料である金属による渦電流の影響について述べた。内部短絡を有する蓄電池

セルでは、上記の最適な測定条件においてより明瞭に短絡箇所が可視化された結果につい

て述べた。

以上、本論文では、蓄電池の内部を非破壊で可視化することが可能な磁気イメージング法

に関して、本研究にて開発した計測システム、及びこれを実際にリチウムイオン蓄電池に適

用した実験結果についてその詳細を述べ、蓄電池解析手法としての発展に貢献する成果を

まとめた。

6.2 今後の展望

本研究では劣化した蓄電池セルに対し、その劣化箇所を磁気イメージングによって特定

することが可能であることを示した。本計測システムは非破壊計測であり、計測後も蓄電デ

バイスとして動作可能である。そのため充放電サイクルとともに変化する電流密度分布の

追跡や、ほかにも材料科学的アプローチ等と相互的に関連し、蓄電池の統合的な知見を得る

ことが期待される。

蓄電池セルの製造プロセスでは、活物質を導電補助剤等と混錬したものを集電体に塗布

した電極を正極、セパレータ、負極の順に積層する。この時、導電補助剤の分散不良や塗布

量のムラ等により、セル製造段階において、僅かに導電率分布に不均一性が存在すると推察

90

される。この不均一性を磁気イメージング法によって可視化し、予め存在していた導電率分

布の偏りが、充放電サイクルに伴う劣化進行度に与える影響を観察する等、セル開発分野に

おける重要な知見を与えることが期待される。

91

研究業績

原著学術論文（査読有）

[1] Shogo Suzuki, Hideaki Okada, Kai Yabumoto, Seiju Matsuda, Yuki Mima, Noriaki Kimura, and

Kenjiro Kimura, “Non-destructive visualization of short circuits in lithium-ion batteries by

amagnetic field imaging system”, Japanese Journal of Applied Physics, Vol 60, No 5, pp.0565021-4, 2021.

DOI：https://doi.org/10.35848/1347-4065/abf4a1

[2] Seiju Matsuda, Shogo Suzuki, Kai Yabumoto, Hideaki Okada, Yuki Mima, Noriaki Kimura,

Kenjiro Kimura, “Real-time imaging of the electric conductivity distribution inside a

rechargeable battery cell”, Electrochemistry（Accepted）,

DOI：https://doi.org/10.5796/electrochemistry.21-00007

原著学術論文(査読無)

[1] 木村建次郎, 稲垣明里, 鈴木章吾, 松田聖樹, 美馬勇輝, 木村憲明

“磁場逆解析に基づくフォーカス処理を用いたサブサーフェス磁気イメージング”, 第

30回最先端実装技術・パッケージング展（2016マイクロエレクトロニクスショー）ア

カデミックプラザ,論文集 AP-05, 2016年.

[2]

稲垣明里, 木村建次郎, 美馬勇輝, 松田聖樹, 鈴木章吾, 鈴木智子, 木村憲明

“サブサーフェス磁気イメージングシステムによる物体内磁気微粒子の非破壊映像化と

医療応用に関する検討”, 第31回最先端実装技術・パッケージング展（2017マイクロエ

レクトロニクスショー）アカデミックプラザ, 論文集AP-24, 2017年6月７日

[3] 松田聖樹, 鈴木章吾, 美馬勇輝, 木村憲明, 木村 建次郎

“平行金属平板間の非破壊高速電流イメージング” Nondestructive high-speed electric

current imaging inside parallel metallic flat plates, 第32回最先端実装技術・パッケージン

グ展 アカデミックプラザ, 講演論文集AP-18, 2018年6月7日.

[4] 松田聖樹, 鈴木章吾,田口龍一,坂倉涼太,美馬勇輝, 木村憲明, 木村 建次郎

“非破壊リアルタイム蓄電池内電流イメージング技術の開発” Development of

nondestructive real-time electric current density imaging inside rechargeable battery, JPCA

Show 2019 アカデミックプラザ, 講演論文集 AP-17,2019,2019年6月6日

92

[5]

栃岡 慧，渡辺 朋広，伊東 和彦，田中 弘毅，宮口 浩一, 木村 建次郎，鈴木 章

吾，松田 聖樹, 美馬 勇輝, “直流がいしピン部の健全性評価手法の検討”, 令和2年電気

学会全国大会, 東京電機大学東京千住キャンパス, 2020年3月11日～13日【コロナウイ

ルスの影響により中止】

解説

[1] 木村建次郎, 松田聖樹, 鈴木章吾, 美馬勇輝, 木村憲明.

“蓄電池内部-非破壊高分解能電流密度分布映像化技術”, 金属, 88 巻 5 号, pp.31-40, 2018 年 5

月1日

著書

[1] 木村建次郎, 鈴木章吾, 松田聖樹, 美馬勇輝, 木村憲明

“高分解能電流経路映像化システムの開発－磁場計測に基づく蓄電池内電流の非破壊可

視化のための基礎理論－”ポストリチウムに向けた革新的二次電池の材料開発, NTS,

pp.129-141, 2018 年 2 月 8 日.

[2] 木村建次郎, 松田聖樹, 薮本海, 鈴木章吾, 美馬勇輝, 木村憲明.

“蓄電池内部－非破壊電流密度分布映像化技術－逆問題の解析解発見と超高感度磁気計

測－”, リチウムイオン電池の分析、解析と評価技術 事例集, 技術情報協会, 第 5 章 第

2 節, pp.353-361, 2019 年 11 月 29 日

学会発表 (本人登壇分)

[1] 〇松田聖樹, 美馬勇輝, 木村建次郎, 木村憲明

“サブサーフェス磁気イメージングシステムを用いた蓄電池の電流密度分布と充放電特

性に関する研究”, 神戸大学理学部ホームカミングデイ第 8 回サイエンスフロンティア,

神戸大学, 2017 年 10 月 28 日.

[2]

〇松田聖樹, 鈴木章吾, 稲垣明里, 美馬勇輝, 土井恭二, 木村憲明, 木村建次郎

“物体内部を透視する眼”に関する研究”, SCF 計測展 テクニカルアカデミーコンテス

ト, 東京ビックサイト, 2017 年 11 月 29 日

93

[3] 〇松田聖樹, 田口龍一, 鈴木章吾, 木村建次郎, 倉谷健太郎, 小林弘典, 美馬勇輝, 木村

憲明

“電気特性計測機能を備えたサブサーフェス磁気イメージングシステムの開発と蓄電池

不良解析への応用”, 電気化学会第 85 回大会, 東京理科大学葛飾キャンパス, 2018 年 3

月 11 日.

[4] 〇松田聖樹, 鈴木章吾, 美馬勇輝, 木村憲明, 木村 建次郎

“平行金属平板間の非破壊高速電流イメージング” Nondestructive high-speed electric

current imaging inside parallel metallic flat plates, 第 32 回最先端実装技術・パッケージン

グ展 アカデミックプラザ, 講演論文集 AP-18, 2018 年 6 月 7 日.東京ビッグサイト

[5]

〇松田聖樹, 田口龍一, 鈴木章吾, 美馬勇輝, 木村憲明, 木村建次郎,

“pT スケール高感度磁気センサ２次元アレイの開発と蓄電池内部電流密度分布の非破壊リ

アルタイム計測”, 電気化学会第 86 回大会, 京都大学吉田キャンパス, 2P08, 2019 年 3 月

28 日.

[6] 〇松田聖樹,

“蓄電池内部-非破壊電流密度分布映像システムと多層 LIB 電池の次世代故障解析・品質

管理技術”, 実装フェスタ関西 2019, パナソニックリゾート大阪, 2019 年 7 月 19 日

[7] 〇松田聖樹 , 鈴木章吾 ,薮本海, 田口龍一 , 坂倉涼太, 美馬勇輝, 木村憲明, 木村建次

“蓄電池等-平行平板電極間の非破壊リアルタイム電流密度分布イメージング”, 2019 年

電気化学秋季大会, 山梨大学 甲府キャンパス, 2019 年 9 月 6 日, 講演番号：2119

[8] 〇松田聖樹

第 3 回メディカルデバイスイノベーション in 柏の葉,2019,KOIL スタジオ（千葉県柏市）,

2019 年 9 月 19 日

[9] 〇松田聖樹, 鈴木章吾, 藪本海, 田口龍一, 坂倉涼太, 美馬勇輝, 木村憲明, 木村建次郎

“円筒型電子部品内部の電流密度分布非破壊映像化”, 電気化学会第 87 回大会（web 討

論会）, 2020 年 3 月 17 日～19 日【コロナの影響により中止・web 討論会に変更】

94

[10] ○松田聖樹, 鈴木章吾, 木村建次郎 , 小林弘典, 倉谷健太郎, 奥村豊旗, 美馬勇輝, 木

村憲明

“蓄電池内部電流密度分布可視化技術を用いた電流局所集中原因特定に関する研究”,

電気化学会第 88 回大会(オンライン), 2021 年 3 月 22 日~24 日

95

謝辞

本研究は筆者が神戸大学理学研究科化学専攻 博士後期課程に在籍中の研究成果をまと

めたものである。

同専攻 木村 建次郎 教授には、本研究を含めた研究生活にご指導を賜りました。真摯に

取り組む姿勢は私の研究生活に多大なる影響を与え、理論研究から実験まで幅広い知見か

らディスカッションをさせて頂けたことは、貴重な経験となりました。また、研究に取り組

みやすい環境作り等、多岐にわたってお世話頂きました。感謝申し上げます。

同専攻 大西 洋 教授には、私が学部生の頃より合同セミナーを含めた日々の研究活動に

際し、多角的で的確なご助言を賜りました。また研究に対する取り組み方や研究生活全般に

渡って気にかけて頂き、丁寧なご指導を頂きました。感謝申し上げます。

Integral Geometry Science inc. 代表取締役 木村 憲明 博士には、共同研究において度々お

世話になり、指導頂きました。また幅広い分野の知識、技術に加え、現在まで研究活動に真

摯取り組んでいる姿から、多くのことを学ばせて頂きました。感謝申し上げます。

Integral Geometry Science inc. 上級科学研究員 美馬 勇輝 博士には、画像取得、信号処理

等のプログラムから分析手法に至るまで、様々なご助言を頂きました。研究への精力的な姿

勢を通じて、研究者としてあるべき姿を示して頂きました。感謝申し上げます。

国立研究開発法人 産業技術総合研究所 エネルギー・環境領域 電池技術研究部門 蓄電

デバイス研究グループ 小林 弘典 氏、倉谷 健太郎 氏には、セル解体、NMR 分析とその考

察に際し様々なご助言を頂きました。感謝申し上げます。

木村研究室に在籍した野本 和誠 氏には、私が研究室に入った当初から、無知な私に対し

て丁寧にご指導していただきました。感謝申し上げます。

木村研究室に在籍した田口 龍一 氏、坂倉 涼太 氏には研究生活にて親身に相談にのっ

て頂きました。感謝申し上げます。

本学に在籍し、同研究室であった稲垣 明里 氏、鈴木 章吾 氏、薮本 海 氏、田中 武 氏、

岡田 英朗 氏、西村 祐太朗 氏、村上 環 氏には、研究に係るディスカッションを含め、切

磋琢磨しあい、楽しく有意義な研究生活を送ることが出来ました。感謝申し上げます。

最後に、私をここまで育ててくれ、学業、研究活動に対し暖かいご支援をして頂きました

祖父母、両親、弟含め家族に心より感謝申し上げます。

96

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