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Studies on Mott-Related Phenomena in Quasi-Two-Dimensional Organic Conductors

山本 陸 Riku Yamamoto 東京理科大学 DOI:info:doi/10.20604/00003574

2021.06.09

概要

モット転移はハーフフィリング系において電子間の強い相互作用によって生じる金属-絶縁体転移である。モット転移近傍で生じる多彩な物性の解明に向けて、精力的研究が行われてきた。しかしながら、モット転移そのものや、その近傍のモット転移に関連した物理現象の包括的な理解は未だになされていない。

本論文では、強相関電子系研究の主流であった無機物では踏み込むことが困難なモット転移系における物理現象を、電子相関の強さや乱れなどの各種パラメータを容易に制御できる有機導体を用いて研究を行った。

第1章では、序論として基礎的な強相関電子系の物理、モット絶縁体、モット転移の物理について述べた。さらに、強相関電子系研究に対して有機導体を用いる利点を述べた。

第2章では、擬二次元有機導体EtMe3PIPd（dmit）212の電子相関の強さを制御して行なったモット転移に隣接する圧力下超伝導の完性の研究を記述した。

三角格子系における強相関超伝導は特異な超伝導が発現する舞台として期待されている。一般的に強相関電子系の超伝導は電子間のクーロン反発によって、波超伝導が不安定となり、d波超伝導のような異方的超伝導が実現する。異方的超伝導が三角格子系で実現するとき、結晶の対称性によってカイラル超伝導が実現する可能性がある。

正三角格子を持つ層状有機導体EtMe3PIPd（dmit）212は常圧でモット絶縁体、圧力下で金属、超伝導が実現することが知られている。したがって強相関超伝導が実現し、三角格子を持つことからカイラル超伝導候補物質と考えられる。さらに、一般的な強相関超伝導は反強磁性長距離秩序相に隣接しているが、常圧下のEtMe3PIPd（dmit）212の低温相は量子力学的な非磁性相（バレンスボンドソリッド相）であり、圧力下超伝導はこれに隣接している。

したがってEtMe3PIPd（dmit）212の圧力下超伝導は、特異な超伝導が発現する可能性がある舞台として注目されているが、これまでこの超伝導のクーパー対の対称性、次元性ともに未解明である。

クーパー対の対称性を議論するためにも、超伝導の次性は重要であるため、先んじて飲元性の研究を行なった。本研究ではEtMePIPd（dmit）212試料を静水圧5kbarで加圧し、磁場下のAC磁化率測定を行うことで超伝導の次元性を議論する。

層状構造を持つ超伝導体は、層間のコヒーレンス長と層間距離の関係から異方的三元超伝導体か二次元超伝導体に分類することができる。層状構造を擬二次導体で生じる超伝導の多くは超伝導転移温度よりも十分低温で二次元超伝導になることから、擬二次元導体で生じる超伝導は二次元超伝導であると信じられている。

EtMesP［Pd（dmit）212の圧力下超伝導におけるAC磁化率の反磁性シグナルの角度依存性を測定した。磁場が層状超伝導の伝導層に平行に印加されたとき二次元超伝導体では「ジョセフソンボルテックスのロックイン」と呼ばれる現象が生じ、反磁性シグナルが急激な減少を示す。このジョセフソンボルテックスのロックインの有無から次性を議論できる。EtMesP［Pd（dmit）212の超伝導の反磁性シグナルは磁場が伝導層に並行に印加されても超伝導転移温度よりも十分低温まで反磁性シグナルの急激な減少を示さず、ジョセフソンボルテックスのロックイン無い。よってEtMe3P［Pd（dmit）212の超伝導は異方的三次元超伝導体であることが明らかになった。

次に上部臨界磁場の温度依存性を測定した。ゼロ磁場に近い弱い磁場領域の上部臨界磁場の温度依存性からGLコヒーレンス長が得られる。上部臨界磁場の温度依存性から層間のコヒーレンス長（51＝22土5A）が層間距離（d=18A）よりも長い、または同等であることが明らかになった。この結果は三次性が強いことを示唆するものである。

さらに磁場下の超伝導転移温度の角度依存性を測定した。この角度依存性は磁場が伝導層に平行に印加されたとき二次元超伝導体はカスプを示すのに対し、異方的三次超伝導体では滑らかな振る舞いを示す。EtMe3PIPd（dmit）212の超伝導転移温度の角度依存性は滑らかな振る舞いを示した。この結果も異方的三超伝導体を支持するものである。

また、EtMe3PIPd（dmit）212の圧力下超伝導の三次元性が強い理由は分子軌道がdmit分子の末端分子まで広がっており、層間の移動積分が大きいためと考察した。

まとめると、EtMesPIPd（dmit）212の圧力下超伝導は超伝導転移温度よりも十分低温まで異方的三次元超伝導体である。この結果は層状構造を擬二次元電子系で生じる超伝導でも、層間の移動積分の大きさによって超伝導の元性が変わる事を示唆するものである。

第3章では、擬二次元有機導体K-（ET）2CuIN（CN）21C1（KCI）の乱れと電子相関の強さを制御して行なったモット転移に対する乱れの効果の研究の記述をした。

物理を含む科学全般は対象物の長さスケール/エネルギースケールによって分類される。固体物理学は数A（単位格子の大きさ）の長さスケール、数eVのエネルギースケールの物理である。近年、強相関電子系で自己組織化した電子、それに伴った遅いゆらぎが観測されている。これは新たな長さスケール/エネルギースケールの物理の存在を示唆しており、この発現機構の解明が望まれていた。これまで、この発現機構に金属-絶縁体転移と乱れの協奏効果が関係すると指摘されていたが、強相関電子系研究の主流である無機物に対して系統的な乱れを導入することは難しく、実験的な研究はほとんど無い。

本研究ではこの問題にアプローチするため、擬二次元有機導体で反強磁性モット絶縁体であるKCIを用いた。KCIはモット転移近傍に位置し、わずかな圧力印加によって電子相関を調整することができる。さらに近年、X線照射によって系統的に乱れを導入できることができることが知られている。したがって、電子相関と乱れを独立に制御でき、KCIはモット転移と乱れの協奏効果を研究できる理想的な舞台である。

遅いゆらぎを観測する手法として13C置換したET分子の13C核の核磁気共鳴を用いた。核磁気共鳴はスペクトルから物質内部の静磁場の分布、スピン格子緩和率からMIzオーダ一のゆらぎの大きさ、スピンスピン緩和率からKHzオーダーのゆらぎの大きさを得ることができる強力な測定手法である。

電子相関と乱れの協奏効果を調べるため
（1）常圧下✕線未照射にC1（モット転移近傍かつ乱れなし）
（2）常圧下500時間✕線照射されたkCI（モット転移近傍かつ乱れあり）
（3）5kbar下500時間✕線照射されたKCI（モット転移遠方かつ乱れあり）
の3つの条件下で核磁気共鳴測定を行った。

その結果にC1は500時間照射によって反強磁性長距離秩序が消失し、それに5kbar印加すると金属になることがスペクトル、スピン格子緩和率の両方から明らかにし、先行研究を再現する事を確認した。さらに、スピンスピン緩和率の温度依存性を測定した。常圧下✕未照射にC1と5kbar下500時間✕線照射されたKCIではスピンスピン緩和率の増大はなかったが、常圧下500時間✕線照射されたrCIでのみ低温でスピンスピン緩和率の増大を観測した。低温でMHzオーダーのゆらぎが減少するのに対して、kIIzオーダーの遅いゆらぎが急激に増大する事は、常圧下500時間✕線照射されたICIにおける非常に遅いゆらぎの発現を意味する。

遅いゆらぎの原因として、モット転移と乱れの協奏効果による電子の遅いゆらぎの他に、ET分子の末端エチレン基の分子運動、ドメインウォールの運動が考えられる。ET分子の木端エチレン基の分子運動は旧核のスピン格子緩和率と13C核のスピンスピン緩和率から、ドメインウォールの有無は13C-NMRスペクトルから議論できる。その結果、ET分子の端エチレン基の分子運動は高温で凍結しており、ドメインウォールは無い事を明らかにした。この結果から、常圧下500時間✕線照射されたrCIで観測された遅いゆらぎはモット転移近傍で乱れを有するときの電子によると結論付けた。

モット転移近傍で乱れを有するときに電子の遅いゆらぎが発現することから、この電子の遅いゆらぎの発現機構として「電子グリフィス相」を提案した。グリフィス相は磁性体分野で古くから知られており、強磁性イジングスピン系に乱れを導入すると温度磁場相図中の一次転移線が消失し、スピンの遅いゆらぎを有するグリフィス相が発現する。温度圧力相図中のモット転移は強磁性イジングスピン系と同様に有限温度に臨界終点を有する一次相転移であり、同じユニバーサリティクラスに属することから、グリフィス相は磁性体だけでなく電子系にも適用できると考えた。

さらに、「電子グリフィス相」は乱れた近藤系でも提案されている。本論文ではモット転移系と近藤系に共通の背景があることを指摘し、「電子グリフィス相」はより広い観念であることを提案した。

まとめると、本研究によって電子の遅いゆらぎの発現機構がモット転移と乱れの協奏効果であることを明らかにし、この電子の遅いゆらぎを有する電子状態は「電子グリフィス相」で説明できることを提案した。さらに、電子グリフィス相は乱れを有する強相関電子系一般で生じる現象であること提案した。

第4章では本論文の総括をした。

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