リケラボ論文検索は、全国の大学リポジトリにある学位論文・教授論文を一括検索できる論文検索サービスです。

リケラボ 全国の大学リポジトリにある学位論文・教授論文を一括検索するならリケラボ論文検索大学・研究所にある論文を検索できる

リケラボ 全国の大学リポジトリにある学位論文・教授論文を一括検索するならリケラボ論文検索大学・研究所にある論文を検索できる

大学・研究所にある論文を検索できる 「Control of spatio-temporal patterns in a spherical field」の論文概要。リケラボ論文検索は、全国の大学リポジトリにある学位論文・教授論文を一括検索できる論文検索サービスです。
リケラボ

コピーが完了しました

URLをコピーしました

論文の公開元へ論文の公開元へ
書き出し

Control of spatio-temporal patterns in a spherical field

久世 雅和 広島大学

2022.03.23

概要

本論文は、非平衡条件下で自発的に時空間発展する化学振動反応を用いて球形の自律振動子を作製し、球体表面もしくは内部に発現する時空間パターンの制御について研究成果をまとめたものである。

　第1章では、自然界に広く見られる振動現象や時空間パターン形成を例に挙げ、非平衡条件下において生物が創り出すような非線形現象を制御よく再現する、条件制御が容易な無生物モデル実験系の構築が求められているという課題を提示した。このような課題を克服するため広く用いられてきたのが、金属触媒が酸化・還元をS発的に繰り返すことで振動するBelousov-Zhabotinsky(BZ)反応である。BZ反応を用いた研究の1つに、陽イオン交換樹脂からなる球形のビーズに、BZ反応の金属触媒として機能するフェロインを化学吸着させて非線形振動子として用いるBZビーズ系がある。このBZビーズは、酸化剤と還元剤を含む反応溶液に浸すと複数の振動パターンが発現する。本研究では、同期や履歴などに代表される非線形現象を再現・制御可能な無生物モデル実験系の構築を目的とし、ビーズ表面もしくは内部に発現する時空間パターン形成のダイナミクスの発現や、電位刺激による時空間パターンの制御について論じた。

　第2章では、既報のBZビーズ系を改良し、金属触媒の局在を制御可能な実験システムを構築し、触媒の分布に依存的な時空間パターン形成について論じた、先行研究では、陽イオン交換樹脂製ビーズに化学吸着したフヱロインの分布は明らかでなく、化学波の伝播様相も不明瞭だった。そこで本研究では、球体表面および内部のフェロインの吸着濃度を制御したBZビーズを作製した。

　陽イオン交換樹脂ビーズをフェロイン溶液中に1時間浸漬後、溶液中のフヱロインはビーズに吸着し、フェロインの色である赤色の溶液は透明になった。これとは別に、フェロイン溶液中に1時間浸漬後、さらに48時間以上水中で保存したビーズも作製した(図la)。これらのビーズを輪切りにし、透過光測定によりフェロインの吸着濃度を算出した結果、前者は表面近傍にのみ、後者は球体全体にフヱロインが吸着していることが明らかになった(図lb)。本論文では、これらのBZビーズをそれぞれ2D、3Dビーズと定義した。2Dと3Dビーズを反応溶液に浸したときにビーズが発現する時空間パターンを観測した。このとき、球体全体に均一な振動が生じるglobal oscillations(GO、図2a)、ビーズの一端から化学波が発生するtraveling waves(TW、図2b)、または螺旋波が生じるspirallscroll waves(SW、図2c)の3種類の時空間パターンを制御よく観測した。2DビーズではGOとSWがビーズサイズ依存的に発現するが、外的刺激を与えたときのみTWを観測した。一方で、3DビーズではGOとTWがビーズサイズ依存的に発現し、鉄線で刺激したときのみSWを選択的に観測した。2D、3Dビーズで異なる化学波の伝播様相を観測し、これらの化学波の速度解析により、2Dビーズでは球面上を、3Dビーズでは球体内を化学波が伝播することが明らかになった。フェロイン濃度が低いほど、BZ反応の振動周期は短い。BZビーズではビーズ表面よりも内部のフェロイン濃度が低いため、ビーズ中心から化学波が発生しやすく、GOが発現したと考えられる。球形の化学振動子上における反応場を制御可能なシステムの構築が実験的に提示できた。

　第3章では、2個の振動するΒΖビーズのカップリングにおける、ΒΖビーズ間距離に依存する時空間同期の発現について論じた2、3。ΒΖビーズの同期現象に関する先行研究では、振動周期や位相差などの時間情報が主に議論されてきた。それに対して本研究では、ビーズ間距離lに依存した時空間パターンや化学波の進行方向の変化といった、空間情報について議論した。本実験では、時空間パターンや化学波の進行方向を制御した2つのΒΖビーズ間の相互作用を変化させ、同期の誘発およびそのときの時空間パターンを制御した。

　GOとTW、もしくはTWどうしのカップリングを観測するため、2Dと3Dビーズを用いることにより、GOとTWを選択的に発現させた。すなわち、GOとTWのカップリングでは2D、3Dビーズを1つずつ、TWどうしのカップリングには3Dビーズを2つ用いた。片方のビーズを乗せたPET板をステッピングモーターにつないでlを制御した(図3中の白矢印)。このとき、短周期で振動するビーズの振動が、もう一方の長周期のビーズの振動に影響を及ぼしたため、前者をpacemakerλ後者をdriven oscillatorとした。ここでは、pacemakerがGO、TWで振動した場合における、TWで振動するdriven oscillator上の化学波の伝播方向について観察した(図3)。

　lが十分に大きいとき、TWはPET板との接点付近から発生した。GOxTWカップリングではl≦0.12mmのとき、TW×TWカップリングではl≦0.11mmのときにそれぞれ同期現象が発現し、drivenoscillator上のTWの発生点は隣接するビーズとの接点近傍に変化した。このときGOxTWカップリングでは、TWの向きはlに依存せず同一だったが(図4a)、TWxTWカップリングではTWの進行方向がlに依存して水平方向から垂直方向にわずかに変化した(図4b)。

　また、拡散方程式に基づいた数値シミュレーションを行った。数値シミュレーションでは、3つの条件(①活性因子の拡散の開始点を、GOの場合はpacemakerの中心に、TWの場合はpacemakerと容器との接触点にそれぞれ設定する。②drivenoscillatorにおいて化学波が発生するために必要な活性因子の閾値を設定する。③drivenoscillatorの円周上の点において、最も早く閾値に達した点を化学波の発生点とする。)で計算を行い、実験を支持する結果を得た。これらの結果から、BZビーズの同期現象発現時の化学波の発生点、進行方向について、オレゴネータのような反応拡散方程式を組まなくとも、活性因子の拡散をもとに予測が可能であることを見出した。

　第4章では、2電極系を用いて、白金電極板上に置いたBZビーズに電位刺激を与えた際の時空間パターンの制御について論じた4,5。これまで、1次元的に伝播する化学波に対して平面全体への電位刺激を与えることで化学波の進行方向の変化させた研究が報告されていた。本研究では、球体であるBZビーズに局所的な電位刺激を与え、双安定なGOとTWが選択的に発現する実験系の構築を目指した。

　GOとTWが双安定で存在する、直径dが0.6〜0.8mmのビーズに一定電圧を印加した場合、電圧印加前の時空間パターンには関係なく、正電圧(印加電圧五：+0.5〜+1.0V)下ではGOが、負電圧(五：-1.〇〜-0.5V)印加時はTWがそれぞれ発現した。また、五を-1.0Vから+1.0Vの電圧範囲で連続的に変化させた場合のGO^TWもしくはTW^GOのスイッチングが起こる電圧値を計測した。Eを+1.0Vから-1.0Vへ走査した際(負の走査)のGO^TWのスイッチングが起こる電圧値EGTは約+0.5Vだったのに対して、五を-1.0Vから+1.0Vへ走査した際(正の走査)のTW^G〇のスイッチングが起こる電圧値ETGは約-0.5Vだった。すなわち、電圧の走査方向に依存してパターンのスイッチングが起こる電圧値が変化する履歴現象が発現した。

　負電圧印加時は、電極板上で活性因子の生成反応が起こり、ビーズと電極板の接触点付近の活性因子濃度が局所的に大きくなるため、TWが発現しやすくなる。一方、正電圧印加時は、静電相互作用により負電荷を持っ抑制因子が電極板付近に引き寄せられる。電極板上の抑制因子濃度が高くなると、ビーズと電極板の接触点付近でBZ反応が進みにくくなり、GOが発現すると考えられる。本結果から、数〜数十ナノメートルの微小な領域で生じる電気化学反応で、ミリメートルサイズの振動子全体の時空間パターンを制御可能であることが示唆された。

　本研究では、化学振動反応を用いて球形の自励振動子を作製し、反応場を制御することによって、擬2次元または3次元における化学波の伝播様相を観測可能なシステムを実験的に構築した。また、マクロな擬2次元または3次元の時空間パターンは、局所的な外的作用によって制御可能であることを見出した。この外的作用は、複数の振動子間の相互作用や電位刺激にともなう電気化学反応によって生じる、活性因子および抑制因子の濃度変化であり、結果として振動子間の時空間同期や、双安定な2つの振動状態の可逆的かつ選択的な発現を生み出す。また、電位刺激の走査により、時空間パターンのスイッチングだけでなく、履歴現象の発現も実験的に制御し得る。球体系を用いることにより、点もしくは面から立体的に時空間発展するパターンを制御可能な実験系の構築は新規性が高いと言え、自然界に広く見られる非線形現象と、それを再現する数値シミュレーションなどのドライな研究をつなぐウヱットなモデルとなり得る点で極めて重要な意義があると考える。

論文の公開元へ

この論文で使われている画像

関連論文

関連論文をもっと見る

参考文献

1. Allard, J.; Mogilner, A. Traveling Waves in Actin Dynamics and Cell Motility. Curr. Opin. Cell Biol. 2013, 25, 107−115.

2. Goldbeter, A. Oscillations and Waves of Cyclic AMP in Dicyostelium: A Prototype for Spatio-Temporal Organization and Pulsatile Intercellular Communication. Bull. Math. Biol. 2006, 68, 1095−1109.

3. Winfree, A. T. The Geometry of Biological Time; Springer: New York, 1980.

4. Denda, M.; Denda, S. Air-exposed Keratinocytes Exhibited Intracellular Calcium Oscillation. Skin Res. Technol. 2007, 13, 195− 201.

5. Kondo, S.; Miura, T. Reaction-Diffusion Model as a Framework for Understanding Biological Pattern Formation. Science 2010, 329, 1616−1620.

6. Lechleiter, J.; Girard, S.; Peralta, E.; Clapham, D. Spiral Calcium Wave Propagation and Annihilation in Xenopus Laevis Oocytes. Science 1991, 252, 123−126.

7. Bessho, Y.; Kageyama, R. Oscillations, Clocks and Segmentation, Curr. Opin. Genet. Dev. 2003, 13, 379−384.

8. Masamizu, Y.; Ohtsuka, T.; Takashima, Y.; Nagahara, H.; Takenaka, Y.; Yoshikawa, K.; Okamura, H.; Kageyama, R. Real-time Imaging of the Somite Segmentation Clock: Revelation of Unstable Oscillators in the Individual Presomitic Mesoderm Cells. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2006, 103, 1313–1318.

9. Yoshioka-Kobayashi, K.; Matsumiya, M.; Niino, Y.; Isomura, A.; Kori, H.; Miyawaki, A.; Kageyama, R. Coupling Delay Controls Synchronized Oscillation in the Segmentation Clock. Nature 2020, 580, 119–123.

10. Kuramoto, Y. Chemical Oscillations, Waves, and Turbulence, Springer, New York, 1984.

11. Pikovsky, A.; Rosenblum, M.; Kurths, J. Synchronization, A Universal Concept in Nonlinear Sciences, Cambridge University Press, Cambridge, 2001, 266–278.

12. Luther, S.; Fenton, F. H.; Kornreich, B. G.; Squires, A.; Bittihn, P.; Hornung, D.; Zabel, M.; Flanders, J.; Gladuli, A.; Campoy, L. et al., Low-energy Control of Electrical Turbulence in the Heart. Nature 2011, 475, 235–239.

13. Davidenko, J. M.; Pertsov, A. V.; Salomonsz, R.; Baxter, W.; Jalife, J. Stationary and Drifting Spiral Waves of Excitation in Isolated Cardiac Muscle. Nature 1992, 355, 349–351.

14. Gray, R. A.; Pertsov, A. M.; Jalife, J. Spatial and Temporal Organization During Cardiac Fibrillation. Nature 1998, 392, 75–78.

15. Witkowski, F. X.; Leon, L. J.; Penkoske, Wayne P. A.; Giles, R.; Spano, M. L.; Ditto, W. L. Winfree A. T. Spatiotemporal Evolution of Ventricular Fibrillation. Nature 1998, 392, 78–82.

16. Cherry, E. M.; Fenton, F. H. Visualization of Spiral and Scroll Waves in Simulated and Experimental Cardiac Tissue. New J. Phys. 2008, 10, 125016–125059.

17. Zaikin, A. N.; Zhabotinsky, A. M. Concentration Wave Propagation in Two- Dimensional Liquid-Phase Self-Oscillating System. Nature 1970, 225, 535−537.

18. Kapral, R., Showalter, K., Eds. Chemical Waves and Patterns; Kluwer Academic: Dordrecht, The Netherlands, 1995.

19. Field, R. J.; Burger, M. Oscillations and Traveling Waves in Chemical Systems, 1st ed.; Wiley: New York, 1985.

20. Winfree, A. T. Spiral Waves of Chemical Activity. Science 1972, 175, 634−636.

21. Winfree, A. T. Scroll-Shaped Waves of Chemical Activity in Three Dimensions. Science 1973, 181, 937−939.

22. Steinbock, O.; Müller, S. C. Radius-Dependent Inhibition and Activation of Chemical Oscillations in Smaller Droplets. J. Phys. Chem. A 1998, 102, 6485−6490.

23. Kitahata, H.; Aihara, R.; Magome, N.; Yoshikawa, K. Convective and Periodic Motion Driven by a Chemical Wave. J. Chem. Phys. 2002, 116, 5666−5672.

24. Kitahata, H.; Yoshinaga, N.; Nagai, K.; Sumino, Y. Spontaneous Motion of a Belousov-Zhabotinsky Reaction Droplet Coupled with a Spiral Wave. Chem. Lett. 2012, 41, 1052−1054.

25. Yamaguchi, T.; Kuhnert, L.; Nagy-Ungvarai, Z.; Mueller, S. C.; Hess, B. Gel Systems for the Belousov-Zhabotinskii Reaction. J. Phys. Chem. 1991, 95, 5831−5837.

26. Guo, D.; Li, Y.; Zheng, B. A Microreactor and Imaging Platform for Studying Chemical Oscillators. J. Phys. Chem. A 2013, 117, 6402− 6408.

27. Thutupalli, S.; Seemann, R.; Herminghaus, S. Swarming Behavior of Simple Model Squirmers. New J. Phys. 2011, 13, 073021.

28. Suematsu, N. J.; Mori, Y.; Amemiya, T.; Nakata, S. Oscillation of Speed of a Self- Propelled Belousov-Zhabotinsky Droplet. J. Phys. Chem. Lett. 2016, 7, 3424−3428.

29. Suematsu, N. J.; Saikusa, K.; Nagata, T.; Izumi S. Interfacial Dynamics in the Spontaneous Motion of an Aqueous Droplet. Langmuir 2019, 35, 11601–11607.

30. Suematsu, N. J.; Mori, Y.; Amemiya, T.; Nakata, S. Spontaneous Mode Switching of Self-Propelled Droplet Motion Induced by a Clock Reaction in the Belousov−Zhabotinsky Medium. J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 7526−7530.

31. Maselko, J.; Showalter, K. Chemical Waves on Spherical Surfaces. Nature 1989, 339, 609−611.

32. Yoshikawa, K.; Aihara, R.; Agladze, K. Size-Dependent Belousov-Zhabotinsky Oscillation in Small Beads. J. Phys. Chem. A 1998, 102, 7649−7652.

33. Aihara, R.; Yoshikawa, K. Size-Dependent Switching of the Spatiotemporal Structure between a Traveling Wave and Global Rhythm. J. Phys. Chem. A 2001, 105, 8445−8448.

34. Suzuki, K.; Yoshinobu, T.; Iwasaki, H. Diffusive Propagation of Chemical Waves through a Microgap. J. Phys. Chem. A 2000, 104, 5154-5159.

35. Zykov, V. S.; Müller, S. C. Controlling Spiral Waves in Confined Geometries by Global Feedback. Phys. Rev. Lett. 1997, 78, 3398-3401.

36. Gomatam, J.; Amdjadi, F. Reaction-Diffusion Equations on a Sphere: Meandering of Spiral Waves. Phys. Rev. E 1997, 56, 3913-3919.

37. Nishiyama, N.; Eto, K. Experimental Study on Three Chemical Oscillators Coupled with Time Delay. J. Chem. Phys. 1994, 100, 6977− 6978.

38. Miyakawa, K.; Okabe, T.; Mizoguchi, M.; Sakamoto, F. Synchronization in the Discrete Chemical Oscillation System. J. Chem. Phys. 1995, 103, 9621−9625.

39. Fukuda, H.; Tamari, N.; Morimura, H.; Kai, K. Entrainment in a Chemical Oscillator Chain with a Pacemaker. J. Phys. Chem. A 2005, 109, 11250−11254.

40. Toiya, M.; Gonzalez-Ochoa, H. O.; Vanag, V. K.; Fraden, S.; Epstein, I. R. Synchronization of Chemical Micro-oscillators. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 1241−1246.

41. Mallphanov, I. L.; Vanag, V. K. Distance Dependent Types of Coupling of Chemical Micro-Oscillators Immersed in a Water-in-Oil Microemulsion. Phys. Chem. Chem. Phys. 2021, 23, 9130−9138.

42. Nkomo, S.; Tinsley, M. R.; Showalter, K. Chimera States in Populations of Nonlocally Coupled Chemical Oscillators. Phys. Rev. Lett. 2013, 110, 244102.

43. Gorecki, J., Gorecka, J. N. Adamatzky, A. Information Coding with Frequency of Oscillations in Belousov-Zhabotinsky Encapsulated Disks. Phys. Rev. E 2014, 89, 042910.

44. Chen, T.; Tinsley, M. R.; Ott, E.; Showalter, K. Echo Behavior in Large Populations of Chemical Oscillators. Phys. Rev. X 2016, 6, 041054.

45. Adamatzky, A. A Brief History of Liquid Computers. Philos. Trans. R. Soc., B 2019, 374, 20180372.

46. Vanag, V. K. Hierarchical Network of Pulse Coupled Chemical Oscillators with Adaptive Behavior: Chemical Neurocomputer. Chaos 2019, 29, 083104

47. Gaspar, V.; Bazsa, G.; Beck, M. The Influence of Visible Light on the Belousov- Zhabotinskii Oscillating Reactions Applying Different Catalysts. Z. Phys. Chem. 1983, 264, 43−48.

48. Kohl, P.; Hunter, P.; Noble, D. Stretch-Induced Changes in Heart Rate and Rhythm: Clinical Observations, Experiments and Mathematical Models. Prog. Biophys. Mol. Biol. 1999, 71, 91−138.

49. Brunello, L.; Slabaugh, J. L.; Radwański, P. B.; Ho, H. T.; Belevych, A. E.; Lou, Q.; Chen, H.; Napolitano, C.; Lodola, F.; Priori, S. G. et al., Decreased RyR2 Refractoriness Determines Myocardial Synchronization of Aberrant Ca2+ Release in a Genetic Model of Arrhythmia. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2013, 110, 10312.

50. Weber, A.; Prokazov, Y.; Zuschratter, W.; Hauser, M. J. B. Desynchronisation of Glycolytic Oscillations in Yeast Cell Populations. PLoS One 2012, 7, e43276.

51. Amemiya, T.; Shibata, K.; Itoh, Y.; Itoh, K.; Watanabe, M.; Yamaguchi, T.; Primordial Oscillations in Life: Direct Observation of Glycolytic Oscillations in Individual HeLa Cervical Cancer Cells. Chaos 2017, 27, 104602.

52. Kuhnert, L. A New Optical Photochemical Memory Device in a Light-Sensitive Chemical Active Medium. Nature 1986, 319, 393− 394.

53. Nishi, K.; Suzuki, S.; Kayahara, K.; Kuze, M.; Kitahata, H.; Nakata, S.; Nishiura, Y. Achilles’ heel of a traveling pulse subject to a local external stimulus. Phys. Rev. E 2017, 95, 062209.

54. Gizynski, K.; Gorecki, J. Chemical Memory with States Coded in Light Controlled Oscillations of Interacting Belousov−Zhabotinsky Droplets. Phys. Chem. Chem. Phys. 2017, 19, 6519−6531.

55. S̆ evčíková, H.; Marek, M. Chemical Waves in Electric Field. Phys. D 1983, 9, 140−156.

56. S̆ evčíková, H.; Marek, M. Chemical Front Waves in an Electric Field. Phys. D 1984, 13, 379−386.

57. S̆ evčíková, H.; Marek, M.; Müller, S. C. The Reversal and Splitting of Waves in an Excitable Medium Caused by an Electrical Field. Science 1992, 257, 951−954.

58. Field, R. J.; Körös, E.; Noyes, R. M. Oscillations in Chemical Systems. II. Thorough Analysis of Temporal Oscillation in the Bromate-Cerium-Malonic Acid System. J. Am. Chem. Soc. 1972, 94, 8649−8664.

59. Bard, A. J.; Faulkner, L. R. Electrochemical Methods: Fundamentals and Applications; John Wiley & Sons, Inc.: New York, 2001.

60. Badea, G. E.; Badea, T. Kinetics and Mechanism of the Bromate Electrochemical Reduction at Platinum Electrode. Rev. Roum. Chim. 2006, 51, 127−133.

61. Kishimoto, N.; Matsuda, N. Bromate Ion Removal by Electrochemical Reduction Using an Activated Carbon Felt Electrode. Environ. Sci. Technol. 2009, 43, 2054−2059.

62. Vorotyntsev, M. A.; Antipov, A. E. Bromate Electroreduction from Acidic Solution at Rotating Disc Electrode. Theory of Steady-state Convective-diffusion Transport. Electrochim. Acta 2017, 246, 1217−1229.

63. Modestov, A. D.; Konev, D. V.; Antipov, A. E.; Petrov, M. M.; Pichugov, R. D.; Vorotyntsev, M. A. Bromate Electroreduction from Sulfuric Acid Solution at Rotating Disk Electrode: Experimental Study. Electrochim. Acta 2018, 259, 655−663.

参考文献をもっと見る

全国の大学の
卒論・修論・学位論文
を
一発検索！

この論文の関連論文を見る