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Study of mechanical vibration in single-stranded DNA-wrapped single-walled carbon nanotubes

宮代 大輔 Daisuke Miyashiro 東京理科大学 DOI:info:doi/10.20604/00003564

2021.06.09

概要

本論文では、一本鎖DNA（sSDNA）で被覆した単層カーボンナノチューブ（以下、SsDNA-SWCNTs）の力学的振動特性について解析した。SWCNIS は、炭素原子で構成されたグラフェンシートを円筒状に巻いた構造であり、そのキラリティと呼ばれる巻き方によって半導体特性や金属特性を示す特異なナノカーボン材料である。また、優れた機械特性、熱伝導性特性、電気特性、光学特性などを有するため、様々な用途への応用が期待されている。しかし、水に不溶で凝集しやすいことが、その応用の可能性を制限していた。これまで、界面活性剤、有機物や生体分子によって分散する技術の開発が研究されてきた。特に、2003年に Zhengらによって開発されたSsDNA-SWCNTs は、安定した水溶性をもち人体に安全な近赤外光領域での吸収・発光という優れた光学的特性を示すため、バイオセンサやドラッグデリバリといった生物医学分野への応用が研究されている。一方、SWCNTS は、その長さによって細胞に対する毒性をもつことや、マイクロウェーブの照射により激しい振動や発火現象を生じることが報告されている。SSDNA-SWCNTS の優れた特性を生物医学目的で安全に適用するためには、SWCNTS の力学特性に加えて ssDNAとSWCNTs間の力学的な振動特性といった振る舞いも明らかにすることが必要だが、それら振動特性の詳細は不明な点が多い。従来の先行研究では、SsDNA-SWCNIs の相互作用は分子動力学（MD）法などを活用して分子レベルで数多く研究されている。しかし、その長さは数mmと短く、実験的に観察される数十nmを超える長さの検討には至っていない。また数十nmを超える SWCNTs の力学的な弾性特性や振動特性は、有限要素（FE）法を用いてLiやTserpes らによって研究されているが、ssDNA などの生体分子が吸着した状態や水中状態で検討した研究例は少ない。実際の生物医学応用では、水に分散するため SWCNTsにssDNA などの生対分子が被覆されていると考えられるため、生体分子を吸着した長い SWCNTs の検討が必要である。また、正常組織と比べ癌組織は血管透過性が高く 100～200nmサイズのナノ材料を選択的に堆積する enhanced permeability and retention （EPR） 効果が知られており、Beckerらの実験では、187mm より短い ssDNA-SWCNIs は細胞壁を通過するという研究が報告されている。しかし、そのサイズと細胞取り込み機構に関する力学的な関係は不確かなままである。また、水中で100mm以上の長さをもつssDNA-SWCNTs の力学特性の理解は重要であるが、その実験的計測は困難である。そこで、我々はFE法を用いて、実験で観察可能な数百mm以上の長い ssDNA-SWCNTs モデルを開発し、SSDNAとSWCNTS 間の力学的な振動特性について解析した。

第1章では、研究背景として実験的、理論的計算によって進められてきた先行研究を示し、現状の課題と本研究の目的について記載した。第2章では、本計算で使用したssDNA-SWCNTsのFEモデルと解析方法について説明する。SWCNTsモデルは、その六員環を構成する炭素原子間の共有結合を梁要素で表現したスペースフレーム構造モデルである。このモデルは2003年にいらによって提唱され、SWCNTsの振動特性の計算に用いられたが、その運動方程式には減衰項が考慮されていなかった。本研究では、真空中と水中下のSWCNTsに作用する減衰項についても検討した。水中でSWCNIsの長さが数十nm以上の場合、水分子との分子間力や静電作用の影響は小さいと仮定し、SWCNTSを構成する各炭素原子に水分子の質量（3.0✕1020kg）を付加し、SWCNISを円筒と仮定したときの直径と長さに応じた粘性減衰を考慮してモデルを構築した。SWCNISに吸着したssDNAのFEモデルは、らせん状の固体要素で作成し、SWCNTS周りに線形バネで吸着させた。このFEモデルの形状やssDNAの弾性率および、SWCNTsとの吸着剛性のパラメータは、先行研究の実験および理論計算の結果を基に構築した。また、本研究で用いたEモデルは、商用のMSC.Nastranコードを用いて作成した。SSDNA-SWCNTsの振動特性の計算に用いた法（静解析、周波数応答解析）は、SsDNA-SWCNTsの固有モードを重ね合わせたモーダル法を用いた。

第3章では、カイラル型、ジグザグ型、アームチェア型のSWCNISのEモデルを開発し、様々な長さでSWCNTSに関する基本的な機械特性や振動特性を計算し、先行研究結果との比較からSWCNTsモデルの妥当性を検証した。様々な長さのSWCNTsの機械特性を真空条件で解析した結果、引張方向と捩じれ方向における静的解析では、およそ2.5mmより長いSWCNITSは、カイラル型、ジグザグ型、アームチェア型でヤング率0.91～1.12TPa、せん断係数0:30～0.27TPaの範囲において概ね線形であった。これらの結果は、Krishnanらによる実験計測やOgataらによるMD法などで計算されたヤング率と概ね一致した。一方、SWCNTsの振動特性については、真空条件で25mmより大きいSWCNTsの振動モードと固有振動数は、古典的なベルヌーイ-オイラービーム理論で計算した固有振動数結果と5%誤差の範囲で一致した。次に、水中で分散された状態を想定し、水中条件でSWCNTsの振動特性を解析した。その結果、2.5mmより大きいSWCNTsの場合、水中条件下でのSWCNTsの固有振動数は真空条件と比較して約60%減少し、振動振幅は真空条件下と比較して約85%減少することが周波数応答解析より見積もることができた。本章の結果から、SWCNTsモデルの弾性特性および振動特性は、実験、MD法や理論式との比較から妥当なモデルであることが検証できた。また、水中条件におけるSWCNTsの固有振動数と振動振幅を推定した。

第4章では、第3章で検証したSWCNIsモデルに対してssDNAを線形バネで結合したSSDNA-SWCNTSに対して、真空状態と水中状態で振動解析を行った。さらに、生体内で運動するssDNA-SWCNTsの境界条件として自由振動状態と片持ち梁状態の2条件についてFE法解析を行った。ERP効果に適した150nmの長さをもつssDNA-SWCNTSを水中状態で周波数応答解析した結果、自由振動状態のSWCNTSにおける1次曲げ振動が0.45GHzなのに対して、SWCNTs周りで振動するssDNAの振動モードは0.06GHzに存在し、SsDNA振動とSWCNISの曲げ振動が連成振動しないことが予測できた。一方、片持ち状態では、SWCNIsの片持ちモードが0.075GHzに表れssDNAの振動モードと近接していた。連成振動は、複数の複雑な固有モードが連成することで制御不能な振る舞いや疲労破壊を引き起こす可能性がある。そこで、SSDNAとSWCNTS間の吸着剛性と長さを変更して連成振動する条件を調べた結果、SSDNA振動とSWCNTsの曲げ振動が連成振動するとき、ssDNAはSWCNTsの曲げ振動を抑制する振動吸振器として作用し、その振動モード振幅も小さくなることが確認できた。本研究では、各真空と水中における自由振動と片持ち状態の4条件で、SsDNAとSWCNTsの振動モードが連成振動する条件を明らかにした。また、ssDNA-SWCNTsがドラッグデリバリやバイオセンサとして、細胞に付着した片持ち状態を想定し、自由端から固定端までの伝達力についても検討した。その結果、真空と水中状態の両方でSSDNA-SWCNTの長さが短くなるにつれて伝達力が増加することが確認できた。特に、水中の伝達力変化は、真空状態と比較して、100mmより長いSSDNA-SWCNTsで大幅に減少した。これは、短いSSDNA-SWCNTSほど水の抵抗が小さく固定端への力を効率的に働くことを示唆しており、短いSWCNTSが細胞膜を突き破って細胞核に侵入するという力学的なメカニズムの一つと考えられる。

以上より、本論文は、FE法を用いて実験的に観察できる数十mm以上の長さをもつSSDNA-SWCNTsの力学的な振動特性を解析するための新しいモデル化手法を提案した。また、これまで計測が困難だったssDNAとSWCNTs間の力学的な振動特性を明らかにした。これらの振動特性結果は、sSDNA-SWCNTSを生物医学応用するときの力学的な設計指針としての貢献が期待される。

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