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Study on Dynamics of Particles in Extended Solid State Nanopore

岸本, 匠平 大阪大学 DOI:10.18910/85328

2021.09.24

概要

ナノポアには大きな電界が印加されており、そこを通過する粒子は静電気力によって加速され、その後、粘性力によって減速される。本論文では、この加速・減速を含む一連の１粒子ダイナミクスを研究した。本研究で得られた新しい知見をまとめると以下のようになる。

電解質溶液中の粒子の加速と減速は、粒子速度の緩和時間後に完了し、粒子は一定の速度で移動する。ナノポアを通過する粒子の加速・減速過程の速度を測定するためには、粒子速度の緩和時間内で起こる現象を測定する必要があり、イオン電流変化(パルス波形)の時間応答を決める要因を把握することが重要である。パルス波形の時間応答性の指標となるのは、パルス波形の遅延の度合いである。膜の静電容量を小さくすると、パルス波形の遅れが小さくなることが知られている。この現象は、膜にイオンが吸脱着していることを示唆しており、電極とナノポアの間のイオンの移動を妨げている可能性がある。しかし、この問題の全容はまだ明らかになっていない。そこで今回 は、電極とナノポアの間を移動するイオンが、パルス波形の遅延にどのように関与しているのか、そのメカニズムを調べた。信号の伝達にはナノポア外抵抗が支配的に関与していること、その抵抗にはアクセス抵抗が部分的に含まれていること、電極とナノポアとの距離が短いほどその抵抗が小さくなることを明らかにした。その結果、粒子がナノポアを通過したときのパルス波形の応答性には、ナノポアの外側の抵抗と膜の静電容量が寄与しており、抵抗が小さいほど応答性が良いことがわかった。

パルス波形の応答性には、ナノポアの外側の抵抗と膜の静電容量が寄与していることがわかり、これらを最適化することで、溶液中の粒子の加速・減速を含む一連の１粒子ダイナミクスを測定する目処が立った。１粒子に作用する静電気力と粘性力が等しい時に１粒子が等速で運動する。その直前の１粒子ダイナミクスを観察することを試みた。垂直に並んだナノポアを持つ「オクテットナノチャネル」と呼ばれるチャネル構造を考案し，本構造ではナノポア入口での粒子の加速とナノポア出口での粒子の減速が繰り返される。実験の結果、粒子は明らかにナノポアの間を通過し、オクテットナノチャネルを通過する粒子の速度は，下流に行くほど大きくなることがわかった．注意深くシミュレーションを行ったところ，粒子はチャネルの中心軸に向かって通過し，チャネル下流に行くほど通過する距離が短くなることがわかった。実験とシミュレーションから、粒子はチャネルに広がる等電位線の法線方向に沿って移動するが、粒子速度の緩和時間の間、粒子は元々位置した場所での作用ベクトルに沿って移動するた め、チャネルの中心軸に向かって移動し、結果的に移動距離が短くなっていることがわかった。

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