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Peculiar Electronic and Lattice States Near the Mott Boundary in Two-Dimensional Molecular Compounds with Strong Electron Correlation

松村, 祐希 大阪大学 DOI:10.18910/87827

2022.03.24

概要

強相関系超伝導体は電子間の相互作用が物性に大きく影響を及ぼす系であり、よく知られているBCS理論とは異なる超伝導発現機構をもった系である。強相関系物質の挙動は電子の運動エネルギーの指標であるバンド幅W、電子間の反発の指標であるオンサイトクーロン反発Uとインターサイトクーロン反発Vを用いたHubbardモデルによってよく理解されている。本論文では強相関超伝導体としての挙動を示す電荷移動錯体κ-(BEDT-TTF)2 X系を用いて研究を行った。この物質は分子性導体として、無機金属化合物と比べて柔らかな格子を持ち、圧力などの外場に対して鋭敏な応答を示す。また格子の自由度が高く、これが物性の発現機構においても大きな役割を果たすことが期待される系である。この系の電子相図をFig.1に示した。本論文ではκ-(BEDT-TTF)2X系におけるMott一次相転移線の近傍に位置する超伝導体に注目して測定を行った。この領域では反強磁性相とバルク性を喪失したpercolate超伝導相の共存が報告されている。熱容量を主とした測定により、この領域での特異な挙動について調べた。

まず、κ- (BEDT-TTF)4Hg2.89Br8の圧力下での熱容量測定について述べる。この物質は実効的に正孔ドープを受けた三角格子を持つ超伝導体であり、圧力印加に応じてnon-Fermi液体状態からFermi状態へと電子相の性質を変化させる事が知られている。本研究では電子相の性質が移り変わっている途中にあたる圧力領域について、Fig.2に示したように超伝導由来の熱異常が磁場印加に対して非常に強固であることを示した。これはFermi液体から発生したバルク性を持つ超伝導の強固さと、nonFermi状態によって生まれる超伝導揺らぎの磁場に対する強固さが同時に発現したことによるものと考えている。また、この結果は試料の周期的な熱応答の位相差Δθに注目した測定手法を開発したことで得られたものである。この手法により、圧力印加を伴う探索をさらなる精度で行えるようになった事を示した。

次に部分重水素置換塩κ-(d[n,n]-BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br(n=2,3)によって実現された系統的な相境界近傍での挙動について調べた。Fig.3に示すように、相境界近傍に位置するd[3,3]体の電子熱容量係数γは磁場に対して超伝導の抑制に基づく回復と磁場誘起絶縁化による抑制という二つの機構が拮抗した挙動を示した。この挙動はHubbard-gapが開ききる直前において発生する小さな伝導バンド(mid-gap state)という新たな状態が発現している事を示す。また、超伝導電子対の結合強度について議論するため、d[2,2]体およびd[3,3]体について熱容量ピークΔCeleと上部臨界磁場HC2を求め、規格化した。規格化された値はいずれも結合強度の指標となる値である。κ-(BEDT-TTF)2XのΔCele/γTC をFig.4に示す。d[3,3]体は非常に高いHC2/TCと抑制されたΔCele/γTCを示した。この一見相反する挙動は絶縁相に極めて近いバルク性を喪失した超伝導の外部磁場に対する特異な性質を示していると考えている。また、d[2,2]体は上部臨界磁場ならびに熱容量ピークの両者について、バルク超伝導d[0,0]体よりも強い電子結合を示した。これは通常のバルク性を喪失した超伝導体には見られない挙動であり、この物質が量子臨界点などの影響を受けて極めて興味深い性質を持つことを示している。

また、これらの物性の発現には格子の自由度がかかわっていることが予測される。本研究では超音波ならびに高温熱容量の測定を行い、格子のエントロピーについて議論した。超音波の音速は相転移線近傍で非常に大きく低下しており、格子の乱れを示唆している。また、相転移線近傍に位置するd[2,2]体およびd[3,3]体は母物質に比較すると高いエントロピーを示した(Fig.5)。この事は、相転移線近傍での格子のエントロピーが大きくなっている事を示唆している。非常に広い領域におけるエントロピーの上昇は均一なエントロピーを持つ二つの電子相が隣接しているという描像から単純に導かれるものではない。相転移線の左右の広い領域において二相が混合しているという状態は、他の系では見られない珍しい挙動である。このように、有限温度において量子臨界点を持つ相転移線の近傍においては小さなエントロピーの変化を持つ電子相転移がよりエネルギースケールの大きい格子挙動の変化を引き起こしていると言える。

本論文ではMott 金属-絶縁体相転移線近傍に位置するκ-(BEDT-TTF)2Xについて研究し、特に有限温度における量子臨界点の近傍に位置する物質がどのような挙動を示すかについて調べた。相転移線近傍に位置する超伝導体のバンド構造は外部磁場に対して特異な反応を示し、また、超伝導体の結合強度は増強と減衰という二つの機構が拮抗した挙動を見せた。また、これらの電子相のふるまいは、相転移線近傍で格子が大きく挙動を変化させている領域の中で起きている事を示した。これらの挙動は相転移線近傍の伝導相ならびに超伝導相がただバルク性を喪失するだけではなく、量子揺らぎの影響などを受けながら極めて興味深い挙動をとることを示している。

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