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Transport properties of photoexcited carriers and excitons in ultrapure diamond

Konishi, Kazuki 京都大学 DOI:10.14989/doctor.k22985

2021.03.23

概要

本論文は、半導体中に光励起により生成される電子と正孔（以下、キャリアと呼ぶ）、およびそれらのクーロン束縛状態である励起子の共存系を対象として、その輸送特性に関する研究成果をまとめたものである。特に、不純物などの点欠陥へのキャリア捕捉の影響がないような高純度ダイヤモンド単結晶を用いることで輸送特性の温度変化を詳細に調べ、結晶の内部歪みをもたらしている線欠陥が輸送特性に与える影響を初めて明らかにした。

第１章では電子正孔系の相図やキャリアと励起子の間の化学平衡、関連する先行研究での問題点、輸送特性が光電素子の性能をどのように決定するかなどの研究背景について紹介し、本研究の目的と論文の構成を説明している。

第２章では、対象物質である非ドープダイヤモンドの合成法、バンド構造、格子振動の励起を伴う光吸収や発光といった基礎光学特性に加え、変形ポテンシャルの理論値から予想されるキャリアと励起子の散乱時間と移動度、拡散係数などの輸送特性の計算結果を説明している。また、複屈折測定により得られた試料中のわずかな内部歪みの空間分布を報告している。

第３章では、時間分解分光法により励起子の拡散係数と寿命を複数の試料で測定、比較した実験について詳しく述べている。これらの輸送パラメータの温度依存性を説明する機構として、線欠陥における励起子の捕捉に伴う非輻射再結合効果を取り入れた新たなモデルを提案している。このモデルに、励起子とキャリアの間の化学平衡をさらに考慮することで、励起子寿命の温度依存性と試料依存性を室温から極低温までの広い温度範囲で再現することに初めて成功した。さらに、励起子の輻射寿命を決定し、励起子発光の内部量子効率の温度依存性を予測し、単結晶試料での発光強度と良く一致することを示している。

第４章では、時間分解サイクロトロン共鳴法により、光励起キャリアの移動度と寿命の温度依存性を明らかにした実験について詳しく説明している。従来の飛行時間法や電荷収集法では到達できない10ケルビン以下の極低温でのキャリア輸送特性を明らかにし、第３章で提案したモデルをキャリアに拡張することで、寿命の温度依存性を良く再現できることを示した。時間分解サイクロトロン共鳴法での移動度測定は40ケルビン以下の低温に限られるため、同一試料において得られた飛行時間法による移動度と電荷収集法による移動度・寿命積との比較を行った。各測定手法で検出されるキャリアの空間分布の違いを補正することにより、室温から極低温までの移動度・寿命積の温度依存性を抽出することに初めて成功した。また、ダイヤモンドにおける移動度・寿命積は温度の逆数に比例して変化することを明確に示した。

第５章では、本研究で明らかにした知見をまとめて結論を述べるとともに、本研究の将来展望を説明している。

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