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Development of zeolite-containing composite catalyst system toward selective synthesis of light olefin

韓 喬 横浜国立大学 DOI:info:doi/10.18880/00013288

2020.06.15

概要

低級オレフィンは化学工業の重要な出発原料であり，その需要は増え続けている。石油資源の枯渇や天然ガスの可採埋蔵量の増加により，石油産業に依存してきた低級オレフィンの製造は大きく変革している。近年，メタンを出発原料とした低級オレフィン製造プロセスは注目を浴びている。低級アルカンの中で最も安定な化合物であるメタンから直接低級オレフィンを作ることは挑戦的であるため，合成ガス（CO+H2）経由で得たmethanol/dimethyl ether (DME)から低級オレフィン(light olefin)を製造するプロセスが工業化されつつある。当研究室ではこれまでにAl-MCM-68（MSE）を触媒としてDME-to-olefin（DTO）反応におけ るプロピレン収率の向上に成功している。本研究の目的①は，Al-MCM-68ゼオライト触媒に希土類元素修飾を施し，DTO反応においてプロピレンの選択率，触媒寿命に及ぼす影響について検討した。また，メタンの酸化カップリング（oxidative coupling of methane; OCM）はC2H6, C2H4を直接合成できる魅力的な反応にもかかわらず，比較的優れた触媒でも700 ºC以上の反応が必要となることに加え，高温おいて反応中間体のCOｘへの逐次酸化が進行してC2収率が制限され，工業化には至っていない。そのため，低温条件下でのOCMが求められている。半導体性物質であるSrドープしたLa2O3やCePO4は電場条件下のOCM反応において，触媒活性を示すことが報告されたことに加え，固体酸触媒であるゼオライトを用いてethylene-to-propylene（ETP）反応の研究が進んでいることから，両方の機能を同時に発現できる新規固体触媒の開発を研究の目的②とした。ゼオライト触媒（コア粒子）を半導体（シェル粒子）でコーティングすることで，いわゆるコアシェル構造を持つ触媒を調製し，これを電場条件下のOCM反応に適用した。触媒特性および反応メカニズムの 解明について検討した。本論文は，第1章の「緒言」，第2章「ポスト処理によるゼオライト触媒の高機能化」，第3章「含浸担持法を用いたCe修飾したMCM-68触媒の調製及びDTO反応への応用」，第4章「メカノケミカル処理によるTiO2/ZSM-5複合体触媒の調製および電場印加条件下のOCMへの応用」，第5章「TiO2/ZSM-5を触媒した電場印加条件下のOCMのメカニズムの解明へのアプローチ」，そして第6章「結論」から構成される。

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