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ダム湖表層におけるヒドロキシルアミンの生成に関する研究

引野 愛子 島根大学

2022.03.18

概要

水圏において，NH4+，NO2－，NO3－，NH2OH および N2O のような窒素化学種はバクテリアによって利用され循環している。湖沼において，プランクトンやその他の生物の遺骸，流入河川や降雨などの湖沼外から流入した懸濁物に含まれる有機態窒素は，バクテリアによってアミノ酸・尿素などの溶存有機態窒素を経て NH4+に分解される。NH4+はアンモニア酸化細菌や亜硝酸酸化細菌により酸化され中間体として NH2OH や NO2－を経て NO3－になる（硝化反応）。硝化反応は一般に，溶存酸素がないと進行しないことや光によって硝化細菌の活性を失うことが知られている。また，NO3－は溶存酸素がほとんどなくなると，脱窒細菌により還元され，中間体として亜酸化窒素(N2O)を経て分子状窒素(N2)になる（脱窒反応）。さらに，新たな窒素除去プロセスである Anammox 反応が提唱された。Anammox 反応は NH4 +と NO2－由来の NH2OH から中間体として N2H4 を経由し N2 ガスを生成する反応である。このように，窒素化学種は環境水中で微生物等により様々な形で利用され循環しており，環境水中の窒素化学種の挙動を把握することは非常に重要である。

第 1 章では，島根県の東部に位置し，夏季にアオコの発生が毎年確認される布部ダムにおいて，フィールド調査により窒素化学種の挙動を調査した。近年，海洋において，鉄の欠乏による植物プランクトンの増殖阻害が報告された(Glover，1977; Greene R. M. et al.，1991)。それ以降，海洋の亜表層において亜硝酸塩の極大層が形成されるという現象が観測され(Lomas M. W. et al.， 2006; 武田，2016)，この原因が，鉄の欠乏に伴う植物プランクトンの硝酸塩代謝の阻害作用による亜硝酸塩の細胞外への放出にあることが報告されている (武田，2016)が，植物プランクトンの窒素代謝により亜硝酸塩以外のものが生成・放出されるという報告はない。

しかしながら本研究において，布部ダムの表層水（深度：0 m および 1 m）で高濃度の NH2OH が検出されるという現象を見出した。前述したように，NH2OH は一般に，硝化反応や Anammox 反応の中間体として生成されることが知られている。しかしながら表層において，これらの反応は光や酸素の影響を受けるため，硝化反応や Anammox 反応が起きる可能性は低い。さらに， NH2OH は植物プランクトンの指標となる Chl－a と良好な正の相関（R＝0.70，p＜0.01）があることが分かった。また，無菌ではないものの Microcystis sp.を用いた培養実験において NH2OH の増加が確認された。この結果より，夏季において表層水で検出される NH2OH は，硝化反応や Anammox 反応によるものではなく，植物プランクトンに由来する可能性が示唆された。

第 2 章では，Fe3+を酸化剤として使用した NH2OH の定量法の改良を行った。既存の NH2OHの定量法である Seike et al.（2004）や Kato et al.（2017）は，酸化剤として次亜塩素酸ナトリウム溶液を用いて NH2OH を N2O に酸化し，N2O を ECD－GC で測定する定量方法である。特に Kato et al.（2017）の方法は，淡水，汽水及び海水サンプルに適応可能であり，いずれも高い回収率と再現性を有する高感度定量法（定量下限：0.2 μgNL－1）である。しかしながら，酸化剤として使用している次亜塩素酸ナトリウム溶液の酸化力が強いため，植物プランクトンのような有機物を多く含む試料に適用する場合，特にアオコや赤潮などの植物プランクトンの異常増殖が発生した水域で適用する際には，有機物の分解に次亜塩素酸が消費され，酸化剤が不足することで過小評価されることが懸念された。そこで，次亜塩素酸ナトリウム溶液よりも酸化力の低い Fe3+を酸化剤として使用した NH2OH の定量法の開発を行った。本法は，既存の NH2OH の定量法と同様に淡水，汽水及び海水サンプルにおいて高感度での定量が可能であり，加えて酸化剤として次亜塩素酸を使用する方法とは異なり，Fe3+は有機物による影響を受けないため，アオコや赤潮などの植物プランクトンの異常増殖が発生した水域でも適用が可能となった。

第 3 章では，第 1 章において夏季に表層水において検出される NH2OH が，植物プランクトンに由来する可能性が示唆されたことから，表層のNH2OH に注目し，植物プランクトンのような有機物を多く含む水域でも適用可能な Fe3+を用いた NH2OH の定量法を使用して，島根県の中部に位置する三瓶ダムにおいて，夏季の NH2OH の鉛直分布及び植物プランクトンの出現種の把握を目的に，フィールド調査を行った。その結果，第 1 章の布部ダムと同様にダム湖表層水において，夏季に高濃度の NH2OH と Chl－a が観測され，さらにラン藻が出現し優占していたことがわかった。そこで，植物プランクトンの特にラン藻が NH2OH を生成するかどうか検討するため，三瓶ダムで採取した植物プランクトン（ラン藻: Dolichospermum crassum）の無菌化した単離培養株を用いて室内培養実験を行った。その結果，NH2OH の増加が確認された。また，培養期間中は無菌状態が維持されたことは確認できているため，硝化反応や Anammox 反応の影響は排除できることから，これによりラン藻 Dolichospermum crassum による NH2OH の生成・放出が明らかになった。以上の結果より，夏季におけるアオコ発生時の表層水で高濃度で検出される NH2OHは，ラン藻により生成・放出されたものであることが示され，植物プランクトンによる未解明の窒素代謝プロセスの存在を見出した。

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参考文献

Afkhami A., Madrakian T., and Maleki A. (2006) Indirect kinetic spectrophotometric determination of hydroxylamine based on its reaction with iodate. Analytical Sciences, 22, 329-331.

Anderson J. H. (1964) The copper-catalysed oxidation of hydroxylamine. Analyst, 89, 357-362.

Astrid. A. van de Greef, de Bruijn P., Robertson L. A., Jetten M. S. M. and Kuenen J. G. (1997) Metabolic pathway of anaerobic ammonium oxidation on the basis of 15N studies in a fluidized bed reactor. Microbiology, 143, 2415-2421.

Bendschneider K. and Robinson R. J. (1952) A new spectrophotometric method for the determination of nitrite in sea water. Journal of Marine Research, 11, 87-96.

Billen G., Somville M., DeBecker E., and Servais P. (1985) A nitrogen budget of the Scheldt hydrographical basin. Netherlands Journal of Sea Research, 19, 223-230.

Burrell P. C., Keller J. and Blackall L. L. (1998) Microbiology of a nitrite-oxidizing bioreactor. Applied and Environmental Microbiology, 64, 1878-1883.

Butler J. H., and Gordon L. I. (1986) An improved gas chromatographic method for the measurement of hydroxylamine in marine and freshwaters. Marine Chemistry, 19, 229-243.

Csaky T. Z. (1948) Estimation of bound hydroxylamine in biological materials. Acta Chemica Scandinavica, 21, 450-454.

Daims H., Lebedeva E. V., Pjevac P., Han P., Herbold C., Albertsen M., Jehmlich N., Palatinszky M., Vierheilig J., Bulaev A., Kirkegaard R. H., von Bergen M., Rattei T., Bendinger B., Nielsen P. H., Wagner M. (2015) Complete nitrification by nitrospira bacteria. Nature, 528, 504–509.

Day Jr. R. A. and Underwood A. L. (1980) Quantitative analysis－4th edition, Prentice- Hall, Inc., Englewood Cliffs, New Jersey, U.S.A.

Endres G., and Kaufmann L. (1937) Determination of minute amounts of hydroxylamine, nitrite and nitrate. Justus Liebigs Annalen der Chemie, 530, 184-194.

Fazzolari E., Mariotti A., and Germon J.C. (1990) Nitrate reduction to ammonia: a dissimilatory process in Enterobacter amnigenus. Canadian Journal of Microbiology, 36, 779-785.

Fiadeiro M., Solorzano L., and Strickland J. D. H. (1967) Hydrixylamine in seawater. Limnology and Oceanography, 12, 555-556.

福森 亮子, 千賀 有希子, 奥村 稔, 藤永 薫, 清家 泰 (2003) 固相抽出法による環境水中ヒドロキシルアミンの前処理及び前濃縮/吸光光度定量法. 分析化学, 52, 747-753.

藤森 英治 (2013) これからの環境分析化学入門. 講談社サイエンティフィック, 40-67.

Glover H. (1977) Effect of iron deficiency on Isochrysis galband (Chrysophyceae) and Phaeodactylum tricornutum (Bacillariophyceae). Journal of Phycology, 13, 208-212.

Godo T., Saki Y., Nojiri Y., Tsujitani M., Sugahara S., Hayashi S., Kamiya H., Ohtani S., and Seike Y. (2017) Geosmin-producting Species of Coelosphaerium (Synechococcales, Cyanobacteria) in Lake Shinji, Japan. Scientific Reports, 7, 41928

Greene R. M., Geider R. J., and Falkowski P. G. (1991) Effect of iron limitation on photosynthesis in a marine diatom. Limnology and Oceanography, 36, 1772-1782.

Hayashi S., Ohtani S., Godo T., Nojiri Y., Saki Y., Esumi T., and Kamiya H. (2019) Identification of geosmin biosynthetic gene in geosmin-producing colonial cyanobacteria Coelosphaerium sp. and isolation of geosmin non-producing Coelosphaerium sp. from brackish Lake Shinji in Japan. Harmful Algae, 84, 19-26.

Hofman T. and Lees H. (1952) The biochemistry of the nitrifying organisms. Ⅳ. The respiration and intermediary metabolism of Nitrosomonas. Biochemical Journal, 54, 579-583

Ichimura T., and Watanabe M. (1974) The Closterium calosporum complex from the Ryukyu Islands. Variation and taxonomical problems. Memoirs of the National Science Museum, 7, 89-102.

Kartal B., and Keltjens J. T. (2016) Anammox biochemistry: a tale of heme c proteins. Trends in Biochemical Sciences, 41, 998-1011.

Kato T., Sugahara S., Murakami M., Senga Y., Egawa M., Kamiya H., Omata K., and Seike Y. (2017) Sensitive method for the oxidation-determination of trace hydroxylamine in environmental water using hypochlorite followed by gas chromatography. Analytical Science, 33, 691-695.

Kobayashi K., Makabe A., Yano M., Oshiki M., Kindaichi T., Casciotti K. L., and Okabe S. (2019) Dual nitrogen and oxygen isotope fractionation during anaerobic ammonium oxidation by anammox bacteria. ISME Journal, 13, 2426-2436.

Korte W. D. (1992) Determination of hydroxylamine in aqueous solutions of pyridinium aldoximes by high-performance liquid chromatography with UV and fluorometric detection. Journal of Chromatography A, 603, 145-150.

Kuypers M. M. M., Sliekers A. O., Lavic G., Schmid M., Jergensen B. B., Kuenen J. G., Damste J. S. S., Strous M., Jetten M. S. M., (2003) Anaerobic ammonium oxidation by anammox bacteria in the Black Sea. Nature, 422, 608-611.

Laanboek H. and Woldendrop J. W. (1995) Activity of chemolithotrophic nitrifying bacteria under stress in natural solid. Microbial Ecology 14, 275-304.

Lomas M. W., and Lipschultz F. (2006) Forming the primary nitrite maximum: nitrifers or phytoplankton? Limnology and Oceanography, 51, 2453-2467.

Mulder A., Van de Graaf A. A., Robetson K. A., and Kuenen J. G. (1995): Anearobic ammonium oxidation discovered in a denitrifying fluidized bed reactor, Microbiology ecology, 16, 177- 184.

Mitamura O., and Saijo Y. (1980) Urea supply from decomposition and excretion of zooplankton. Journal of the Oceanographical Society of Japan, 36, 121-125.

野尻 由香里・山根 馨太・加藤 季晋・大谷 修司 (2019): 宍道湖・中海の植物プランクトン水質調査結果(2019 年度). 島根県保健環境科学研究所報, 61, 85-94

Novak R. and Wilson P. W. (1948) The utilization of nitrogen in hydroxylamine and oximes by Azotobacter vinelandii. Journal of Bacteriology, 55, 517-524.

Oshiki M., Ali M., Shinyako-Hata K., Satoh H., and Okabe S. (2016) Hydroxylamine-dependent anaerobic ammonium oxidation (anammox) by ‘‘Candidatus Brocadia sinica’’. Environmental Microbiology, 18, 3133-3143.

Parsons T., and Strickland J. (1963): Discussion of spectrophotometric determination of Marine- plant Pigments, with Revised Equations far Ascertaining Chlorophylls and Carotenoids. Journal of Marine Research, 21, 164-171

Pittwell L. R. (1975) The determination of hydroxylamine in Ethiopian rivers and lakes., “Mikrochimica Acta [Wien] 1975Ⅱ, Springer-Verlag Press

Pringsheim E. G. (1946) Pure culture of algae, their preparation and maintenance. Cambridge Univ. Press, 119

Rao K. B. and Rao G. G. (1957) Determination of hydroxylamine - Use of copper sulphate as catalyst Z. Analytical Chemistry, 157, 100-104.

Ravishankara A. R., John S. D., Robert W. P. (2009) Nitrous Oxide (N2O) : The dominant ozone- depletiong substance emitted in the 21st century. Science, 326: 123-125.

Riley J. P. and Skirrows G. (1965) Chemical Oceanography, Academic Press, New York., 648

Sagi T. (1966) Determination of ammonia in sea water by the indophenol method and its application to the coastal and off-shore waters. Oceanographical Magazine, 18, 43-51.

Saijo Y., Mitamura O., and Takahashi M. (1982) Nitrogen metabolism in freshwater lake. Proc. 3rd Japan-Brazil Symp. Science and Technology, Tokyo, 253-256.

SCOR-UNESCO (1966) Determination of photosynthetic pigments in seawater. Report of SCOR- UNESCO Working Group 17, Monographs on oceanographic methodology, 1, UNESCO, Paris

Seike Y., Kondo K., Hashitani H., Okumura M., Fujinaga K., and Date Y. (1990) Nitrogen metabolism in the brackish Lake Nakanoumi. Ⅳ. Seasonal variation of nitrate nitrogen. Japanese Jounal of Limnology, 51, 137-147.

Seike Y., Fukumori R., Senga Y., Oka H., Fujinaga K., and Okumura M. (2004) A Simple and Sensitive Method for the Determination of Hydroxylamine in Fresh-Water Samples Using Hypochlorite Followed by Gas Chromatography. Analytical Science, 20, 139-142.

Seitzinger S. P. (1988) Denitrification in freshwater and coastal marine ecosystems: Ecological and geochemical significance. Limnology and Oceanography, 33, 702-724.

Senga Y., Mochida K., Fukumori R., Okamoto N., and Seike Y. (2006) N2O accumulation in estuarine and coastal sediment: The influence of H2S on dissimilatory nitrate reduction. Estuarine Coastal Shelf Science, 67, 231-238

Senga Y., Mochida K., Okamoto N., Fukumori R., and Seike Y. (2002) Nitrous oxide in Lake Nakaumi, Japan, II: The role of nitrification and denitrification for N2O accumulation. Limnology, 3, 21-27.

Senga Y., Seike Y., Mochida K., Fujinaga K., and Okumura M. (2001) Nitrous oxide in Lakes Shinji and Nakaumi, Japan. Limnology, 2, 129-136.

Smith M.S., and Zimmerman K. (1981) Nitrous oxide production by non-denitrifying soil nitrate reducers. Soil Science Society of America Journal, 45, 865-871.

Someya T. (1995) Three-dimensional observation of soil bacteria in organic debris with a confocal laser scanning microscope. Soil Microorganisms, 46, 61-69.

染谷孝, 王暁丹, 龔春明, 中川秀明, 田中智佳子, 石橋正文, 横堀加奈里, 井上興一(2003) 蛍光染色による土壌・堆肥中の特異的微生物検出技術. 土と微生物, 57, 115-123.

Straus M, Fuerst JA, Kramer EHM, Logemann SM, Muyzer G, ven de Pas-Schoonen KT, Webb R, Kuenen JG, Jetten M (1999) Missing lithotrop identified as a new planctomycete, Nature 400, 446-449.

Takahashi M. and Saijo Y. (1982) Nitrogen metabolism in Lake Kizaki, Japan. II. Distribution and decomposition of organic nitrogen. Archiv fur Hydrobiologie, 92, 359-376.

武田重信 (2016) 海洋亜表層の窒素循環を制御する微量金属元素の複合メカニズム, 科研費（挑戦的萌芽研究）研究成果報告書

Takahashi M. and Saijo Y. (1983) Nitrogen metabolism in Lake Kizaki, Japan. IV. Ammonium maximum layer in the metalimnion. Archiv fur Hydrobiologie, 97, 18-195.

Tanaka M. (1953) Occurrence of hydroxylamine in lake waters as an intermediate in bacterial reduction of nitrate. Nature, 171, 1160-1161.

van Kessel M. A. H. J., Speth D. R., Albertsen M., Nielsen P. H., Op den Camp H. J. M., Kartal B., Jetten M. S. M., and Lücker S. (2015) Complete nitrification by a single microorganism. Nature, 528, 555-559.

von Breymann M. T., de Angells M. A., and Gordon (1982) Gas chromatography with electron capture detection for determination of hydroxylamine in seawater. Analytical Chemistry, 54, 1209-1210.

Weiss R. F. and Price B. A. (1980) Nitrous oxide solubility in water and seawater. Marine Chemistry, 8, 347-359.

Wood E. D., Armstrong F. A. J., and Richards F. A. (1967) Determination of nitrate in sea water by cadmium-copper reduction to nitrite. Journal of the Marine Biological Association of the U.K., 47, 23-31.

Yoshioka T. and Saijo Y. (1985) : Active nitrification in the hypolimnion of Lake Kizaki in early summer. II. Effects of light on nitrification in water. Archiv fur Hydrobiologie, 105, 1-9.

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