固体電子系における光電場駆動アト秒ダイナミクスの理論

概要

博士論文

固体電子系における
光電場駆動アト秒ダイナミクスの理論

今井 渉平
令和 4 年

i

目次

第1章

1.1

1.2

1.3
第2章

2.1

2.2

2.3
第3章

3.1

3.2

3.3

序論

1

光電場駆動ダイナミクスとアト秒科学 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1

1.1.1

原子ガス系における高次高調波発生 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.1.2

原子ガス系における孤立アト秒パルス発生 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4

固体電子系における光電場駆動ダイナミクス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

1.2.1

固体電子系における高次高調波発生 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

1.2.2

光電場駆動ダイナミクスにおける固体系特有の性質 . . . . . . . . . . . . . . . .

7

1.2.3

固体電子系における孤立アト秒パルス発生 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

11

本論文の目的と構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

14

光電場駆動電子正孔対の波束衝突と時間反転光放射

17

実時間シミュレーション . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

2.1.1

バンド絶縁体の理論模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

2.1.2

数値計算手法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

18

2.1.3

光外場の設定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

18

2.1.4

電流の時間プロファイル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

20

解析的表現の導出 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

20

2.2.1

有効理論模型と光外場 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

2.2.2

3 ステップ解析 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

22

2.2.3

議論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

24

まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

25

エコー光パルスを用いた運動量分解スペクトロスコピー

27

バンド絶縁体 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

27

3.1.1

理論模型と光外場のセットアップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

27

3.1.2

エコースペクトルの駆動電場振幅依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

28

Mott 絶縁体 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

30

3.2.1

一次元 Hubbard 模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

30

3.2.2

実時間シミュレーションとエコースペクトル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

31

様々な系におけるエネルギーバンドエコー . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.3.1

次元性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

33

3.3.2

非可積分系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

34

3.3.3

光学的セットアップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

36

目次

ii
3.4
第4章

4.1

4.2

まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

38

駆動光波形制御によるアト秒パルス発生

39

強電場パルス照射によるトンネル励起 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

39

4.1.1

低エネルギー有効模型における強電場パルス誘起トンネル励起 . . . . . . . . . .

39

4.1.2

試行波動関数の設定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

41

セットアップ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

42

4.2.1

バンド絶縁体の理論模型 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

42

4.2.2

励起電場パルス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

43

4.2.3

駆動電場パルス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

43

4.2.4

数値計算手法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

44

4.3

試行波動関数と数値計算の比較

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

45

4.4

まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

47

第5章

結論

49

補遺 A

数値計算精度

51

A.1

バンド絶縁体の時間発展における中点法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

51

A.2

行列積状態計算における数値精度 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

52

補遺 B

バンド端励起における光電場駆動ダイナミクス

55

補遺 C

Sauter ポテンシャル中の massive Dirac 模型における厳密解の導出

57

補遺 D

5 次スプライン補間法とその汎関数微係数

61

参考文献

65

原著論文リスト

71

謝辞

73

1

第1章

序論
1.1 光電場駆動ダイナミクスとアト秒科学
電子と光の相互作用がもたらす多彩な自然現象の中で、21 世紀に入ってからはアト秒 (as, 10−18 秒) と
いう超高速な時間領域で起きる物理現象の研究が可能となった [1–7]。これまでの超高速現象のフロン
ティアは、ナノ秒・ピコ秒領域で動作するエレクトロニクスに始まり、レーザー光学の発展によりフェ
ムト秒の領域まで進展していた (図 1.1 左)。ここで 1990 年代に原子ガス系で観測された高次高調波発生
という現象の発見 [8, 9] とその基礎原理の解明 [10, 11] を契機として、長らく未踏となっていたサブフェ
ムト秒の時間領域に到達した [12]。
この超高速現象の発展は、レーザー光源の高強度化とその歴史を共にしてきた。これまでの光学的な
技術によるレーザーの高強度化は、そのレーザー光の包絡線 (強度) を制御し短パルス化をすることで
実現されてきた。近年ではそのレーザーの電場振幅が電子と原子核の間に働く Coulomb 電場に匹敵す
る大きさに到達したことで、光電場の振動一つ一つで電子が素早く応答する現象が起きるようになった

(図 1.1 右)。このような光振動のサブサイクル毎に起きる電子の非平衡ダイナミクスは光電場駆動ダイナ

図 1.1

超高速科学の発展。(左) マイクロ波エレクトロニクス (緑)、光学 (青)、光波エレクトロニク

ス (紫) における過渡現象の時間スケール (時間変化勾配) の変遷。(右) 信号勾配の時間プロファイル。
超高速光学におけるレーザー光の包絡線 (青) の制御から、光波エレクトロニクスにおける搬送波 (赤)
の振動一つ一つで起きる光電場駆動ダイナミクスの制御へ移行。文献 [2] より転載。© 2009 by the

American Physical Society.

第1章

2

序論

ミクスと呼ばれ、高次高調波発生をはじめとした多くのアト秒過渡現象をもたらす。特に最近では、ア
ト秒科学の舞台が原子ガス系 (気体) から凝縮系 (液体や固体) へと展開を見せている。
本節ではアト秒科学誕生の発端となった原子ガス系の高次高調波発生について、その基礎を第 1.1.1 節
で概観する。次に実時間分解測定への応用が期待されている孤立アト秒パルス (Isolated Attosecond

Pulse, IAP) 発生の現状について第 1.1.2 節でその一部を紹介する。次の第 1.2 節では、本論文で対象とす
る固体電子系におけるアト秒科学の現状について言及する。

1.1.1

原子ガス系における高次高調波発生

まず原子ガス系における高次高調波発生の黎明期における研究をまとめる。文献 [13] は、圧縮した希
ガスに近赤外 (NIR) の高強度レーザー光を照射し、図 1.2 のような

状の放射スペクトルを報告した。

それぞれのピークが入射光の振動数の整数倍となる高調波成分と対応しており、21 次から 109 次に渡る
多数の高調波発生が観測された。特に 40 次から 70 次に渡って高調波強度がほぼ一定となるプラトー領
域の存在や、最大高調波次数が入射レーザー振幅の二乗に比例して大きくなるカットオフ則 [14] などの
非摂動論的な特性が明らかとなり、新たに高次高調波発生 (high harmonic generation, HHG) と呼ばれ盛
んな研究が行われることとなった。
この現象の発生機構は、光電場振動のサブサイクルで起きるダイナミクスを記述する 3 ステップモデ
ル [10] と、そのサブサイクルの繰り返しによって理解されている *1 。この 3 ステップモデルは、強く低
周波な光を照射することで起きるサブサイクルダイナミクスを以下の 3 つのステップに分割して記述し
たものである (図 1.3)。

1. 強電場によるトンネル励起
2. 光電場による駆動
3. 励起電子と母イオンの衝突

(1) Tunneling

(2) Driving

(3) Recombination
図 1.2 希ガス Ne における高次高調波発生。波長

図 1.3 3 ステップモデルの概略図。(1) 強電場照

800 nm (1.55 eV)、強度 1015

射による原子核ポテンシャル (黒線) の変調とト

W/cm2 の近赤外レー

ザーを照射。横軸を入射光の振動数で割っており、

ンネルイオン化。(2) 強電場中の電子の加速運動。

整数の位置が高調波成分に対応。文献 [13] より転

(3) 母イオンとの衝突による光放射 (赤線)。

載。© 1993 by the American Physical Society.

*1 電場振動の半周期ごとに繰り返し高エネルギーの光が放出されることで、離散

が強め合う。

Fourier 変換により奇数次の高調波成分のみ

1.1 光電場駆動ダイナミクスとアト秒科学

3

図 1.4 イオン化時刻と衝突時刻の再構成。赤点、黒点、灰線はそれぞれ実験、3 ステップモデル、複
素時間を導入した 3 ステップモデルで見積もられたイオン化時刻と衝突時刻。縦軸が発生した光の
エネルギーと対応しており衝突時刻を見ると、時間とともにエネルギーが増加するアップチャープ
を示していることがわかる。文献 [15] より転載。© 2012 Reproduced with permission from Springer

Nature.

まず強い光電場照射によって、原子核に束縛されていた電子がトンネル効果によりイオン化する (ステッ
プ 1)。このとき電子と母イオンとの相対変位および相対速度がいずれも 0 で励起されたと仮定する。次
にこの束縛から離れた自由電子が強電場中を加速されエネルギーを獲得する (ステップ 2)。最後に再び
元の原子核と衝突する際にその余剰エネルギーが光として放出される (ステップ 3)。この一連の過程を
古典力学の Newton 方程式に基づいて立式・計算すると、最大高調波次数に関するカットオフ則をほぼ定
量的に再現できることが文献 [10] で示された。この結果により、3 ステップモデルは簡単な物理描像を
与えるだけでなく、一定の予言能力を兼ね備えた理論模型 (半古典理論) であると見なされている。本論
文では特に、この 3 ステップモデルで記述されるようなサブサイクル過渡ダイナミクスに注目をした先
行研究をまとめていく。
さきほどの 3 ステップモデルは発生する光の振動数の時間変化、すなわちチャープについても一定の
予言能力を有する。その一例として文献 [15] の結果を図 1.4 に示す。この実験では強電場の基本波に対
し、弱い二倍高調波を基本波と直交する偏光で照射したときの高次高調波スペクトルを解析している。
弱二倍高調波の存在により基本波と直交した方向の電子運動が変調され、母イオンとの衝突条件が変化
する。これにより高次高調波スペクトルに現れる強度変調から、衝突時刻とイオン化時刻を抽出した結
果が図 1.4 の赤点である。図 1.4 には合わせて 3 ステップモデルから計算できる衝突時刻とイオン化時
刻が灰線で示されており、衝突時刻についてはほぼ定量的な一致が得られていることがわかる。
一方で 3 ステップモデルでは記述できない部分が、ステップ 1 におけるトンネル励起の部分となる。
なぜならトンネル効果は古典力学では記述できない量子力学的な現象となるためである。実際に、図 1.4
に示されている半古典理論のイオン化時刻 (灰線) と実験から見積もられるイオン化時刻 (赤点) の間に不
一致が見られている。文献 [15] では、複素時間を導入した拡張によって再計算したイオン化時刻 (黒点)
と実験の結果 (赤点) が半定量的に一致することが確かめられている。半古典理論 (灰線) と実験 (赤点) の
衝突時刻は一致していることから、イオン化時刻の不一致は、同一古典軌跡上において初期条件の相対
変位と相対速度が有限の値を持った状態として電子が励起されたためと解釈されている。
またイオン化時刻に加えて、トンネル効果による励起分布についても 3 ステップモデルを超えた解
析が必要な部分となる。3 ステップモデルは電子が励起されたと仮定した場合の運動を記述したもので

第1章

4

序論

あり、どの程度励起されたかというトンネル確率分布は量子力学に基づいた解析が必要である。特に励
起分布の情報は発生する光の時間波形を記述するために必要な情報となるため、高次高調波の時間プロ
ファイルを理解するためにはその定量的予測が不可欠となる。しかし強電場印加によるトンネル励起は
これまで絶縁破壊の文脈で基礎研究が進められてきたが (例えば文献 [16] など)、トンネル励起確率は電
場振幅に対する摂動論で記述できないことが知られており、理論的にもいまなお多くの研究が行われて
いる [17–21]。
最後にエネルギースケールについて言及する。原子ガス系における高次高調波のエネルギーは、イオ
ン化エネルギーをオフセットとして数十 eV から 100 eV におよぶ軟 X 線領域を中心として存在する。通
常は大型施設でのみ利用可能な X 線コヒーレント光が、高次高調波発生を用いると実験室レベルで発生
が可能となる。また軟 X 線領域は通称「水の窓」と呼ばれる水分子による吸収が小さくなる領域に位置
しており、生体の構造解析に有効な線源として応用開発が進んでいる [22]。固体物性との関連では、そ
の高い時間分解能とエネルギーの高さから時間分解角度分解光電子分光 (tr-ARPES) などに多くの応用が
なされている [5, 23, 24]。

1.1.2

原子ガス系における孤立アト秒パルス発生

本節では電場振動を数サイクルしか含まない短パルスを用いたときの光電場駆動ダイナミクスについ
て概観する。特にサブサイクルダイナミクスが一度だけ起きるようなパルスを照射すると、電子と母イ
オンの衝突が一度だけ起き、孤立したアト秒パルスが実現できる。これは時間分解測定におけるプロー
ブ光として応用上も重要な光パルスとなる。
ここでは可視光の高強度数サイクルパルスを用い、650 as の孤立アト秒パルス発生を報告した文献 [12]
の結果を示す。希ガス Kr に強度 5 × 1013 W/cm2 の可視光レーザーを照射する。このとき発生した高次
高調波スペクトルの高エネルギー成分だけを取り出すと、一つのサブサイクルから発生した光パルスだ
けを抽出することができる (図 1.5)。この軟 X 線パルスと元の基本波を合わせて照射した際に観測され
る光電子スペクトルの時間変化から 650 as の孤立アト秒パルスが発生していることが明らかとなった。
図 1.6 は、第一原理的な数値計算によりシミュレートした孤立アト秒パルスの時間波形を示している。基

図 1.5

孤立アト秒パルスの抽出法。左から、数サ

イクルパルス照射による高次高調波発生、ハイパス
フィルターによる高エネルギー成分の抽出 (孤立ア
ト秒パルスの抽出)、基本波との遅延時間制御、軟 X

図 1.6 数値計算により推定された孤立アト秒パ

線光電子分光。上部がビーム系、中央が光電場、下

ルス波形。実線と破線はそれぞれ入射光の電場波

部が発生した軟 X 線の強度プロファイルの模式図。

形と発生した軟 X 線の強度プロファイルを表す。

軟 X 線の強度のカラーは相対的なエネルギー成分

内挿図は軟 X 線のスペクトル強度。パラメータ

と対応。文献 [12] より転載。© 2001 Reproduced

は左図. 1.5 と対応。文献 [12] より転載。© 2001

with permission from Springer Nature.

Reproduced with permission from Springer Nature.

1.2 固体電子系における光電場駆動ダイナミクス

5

本波の電場振動 (点線) とほぼ同程度のパルス幅を持つサブフェムト秒パルスの発生が確認されている。
これら原子ガス系から発生する高次高調波および孤立アト秒パルスはチャープを示す。これは図 1.4
で示したように、二乗分散に従う自由電子のダイナミクスでは避けられない内在的な性質であり、アト
チャープ (attochirp) と呼ばれている。このチャープした光パルスは、負の分散を示す物質に通す事後補
正により更なるパルス圧縮が可能となる。文献 [25] においては、Zr ホイルに Xe から発生した軟 X 線を
通すことで、ワールドレコードとなる 43 as の孤立アト秒パルスの実現が報告されている。
一方でアト秒パルスにみられるチャープが自由電子の二乗分散に由来していることを踏まえると、本
研究で対象とする結晶固体中の電子は二乗分散とは異なったエネルギー分散関係を示すことから、原子
ガス系とは異なった原理に基づく短パルス化の可能性が期待される。この視点に基づく固体電子系固有
のアト秒パルスの実現可能性について、本論文の第 4 章で議論を行う。

1.2 固体電子系における光電場駆動ダイナミクス
凝縮系で高次高調波発生を実現させることは、発生効率の向上や装置の小型化などの応用的な利点が
期待されるだけでなく、非摂動非平衡ダイナミクスが量子多体系でどのように表れるのかという基礎的
な観点からも重要な研究課題となる。2011 年に半導体 ZnO において高次高調波発生が観測された [26]
ことを皮切りに、実験と理論の両面から多くの研究が行われることとなった [27–30]。まず第 1.2.1 節に
おいて、固体高次高調波発生の基本的性質についてまとめる。第 1.2.2 節では物質の多様性が高次高調波
発生という現象に表れてくる例をいくつか概観する。最後に時間領域に注目し、固体アト秒科学の現状
について第 1.2.3 節でまとめる。

1.2.1

固体電子系における高次高調波発生

まず固体高次高調波発生の初期の研究について概観する。 ...