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スピン・軌道自由度をもつモット絶縁体の超高速光応答の研究

天野 辰哉 東北大学

2022.03.25

概要

1960年にルビーレーザーが発明されて以来、50年以上に亘って、超短パルスレーザー技術と物質の光応答の研究は密接に関係しながら発展してきた。例えば、半導体ナノ構造では、光キャリアやフォノンの実時間ダイナミクスが、数十ピコ秒から数百フェムト秒領域で捕捉されている。更に、最近10年の光技術の進歩は目覚ましく、通信波長帯(1-2ミクロン帯)では、数フェムト秒の極短パルスや、位相制御パルス、近－中赤外領域の安定光源が実用に耐えるものになってきた。こうした最先端の光技術を物性物理に応用することによって、半導体におけるピコ秒スケールの応答のみならず、より複雑で高速な強相関電子系の光応答の解明が期待できる。

モット絶縁体は強相関電子系の最も基本的な電子状態の一つとして知られており[1,2]、その光励起状態に関しても数多くの研究が行われている。モット絶縁体の電荷ギャップ(モット－ハバードギャップ)を励起すると、doublon-holon[2,3]という強相関系特有の光キャリアが生成する(図1(a))[4,5]。doublonの生成は一つの電子軌道に二つの電子が二重占有するために電子間のオンサイトクーロン反発エネルギー𝑈𝑈の損失を伴う(電子の多体効果が関係している)という点でバンド絶縁体における光キャリアや励起子の生成とは大きく異なっている。さらに、doublon holonを高密度に生成すると光誘起絶縁体－金属転移が起きる[6]。この光モット転移と呼ばれる現象は、モット絶縁体を含む強相関物質において広範に行われている価数制御(フィリング制御)によるモット転移とのアナロジーとして理解することができる※。フィリング制御のモット転移は、銅酸化物高温超伝導体の例を挙げるまでもなく、強相関系を象徴する現象であり、それを光で超高速に制御できた意義は明快である。しかし、強相関電子系の特徴は、単に電子間相互作用が強いというだけでなく、電荷が配位子場相互作用やスピン－軌道相互作用を介して、スピン自由度や軌道の異方性、およびそれと密接に関係する結晶格子の対称性と強く絡み合っていることにある。このことを巧妙に利用した光誘起相転移は、価数制御したマンガン酸化物における光誘起絶縁体－強磁性金属転移である[7,8]†。この研究では、軌道自由度やスピン自由度に由来する不安定性を光で刺激することによって絶縁体－金属転移だけでなく、磁性をも同時に変化させたという意味で大きな注目を集めた。これらの光誘起相転移の研究をきっかけとして、現在までに、遷移金属酸化物/カルコゲナイド[7–16]や電荷移動錯体[17–19]、有機伝導体[20–23]など多様な物質を対象として研究が進められてきた[24–28]。近年では、高強度テラヘルツ光や単一サイクルの赤外光の強電磁場を用いた極端非平衡状態の研究も進められている[29–31]。

このような超高速光機能の研究は、定常的な電気/磁気物性が主要な舞台であった強相関電子系の可能性を大きく広げるものとして期待されている。しかし、電荷・軌道・格子・スピンが絡み合うその機構は、時間領域でフェムト秒からナノ秒以上まで実に6桁以上にも及ぶとてつもなく複雑なものであり、理解からは程遠い(図1(b))。それらを時間領域で素過程として切り分けるためには、従来の研究に用いられてきた100フェムト秒程のパルスでは十分ではない。例えば強相関電子系の主要な舞台である遷移金属化合物では、配位子場相互作用やスピン－軌道相互作用が重要な役割を果たすが、これらの相互作用を介した電荷・軌道・スピンのダイナミクスは数フェムト秒から数十フェムト秒と極めて高速なものとなる。こうした素過程を相互作用エネルギーの逆数の時間領域でのダイナミクスとして捉えることは、「光を当てたら物質任せ」というフェーズから脱却し、より戦略的な光機能の創成を行うために不可欠である。本研究では、i)モット絶縁体の“textbook material”とも言えるV2O3[1]と、ii)近年、キタエフスピン液体の候補物質として注目されているスピン－軌道モット絶縁体α-RuCl3を対象に、フェムト秒領域で生成する電荷の励起状態が、ほかの自由度(スピン・軌道・格子)と絡み合うことによって、どのような物性変化へ、どのようにつながっていくのか、を明らかにすることを目的とする。

いずれの物質の光学応答にも、モットギャップの内側(低エネルギー側)に、配位子による軌道分裂と構造変化(i)や、スピン－軌道相互作用(ii)に由来する電荷ギャップや光学遷移が存在し、電荷自由度とスピン・軌道・格子自由度が強く相互作用していることを反映している。本研究では、近‐中赤外領域の100fsパルスと、我々のグループで開発した近赤外6fs極短パルスを用いて、i)軌道－格子自由度が重要な役割を果たすモット絶縁体V2O3、ii)スピン－軌道相互作用とオンサイトクーロン相互作用の相乗効果で絶縁化するハニカム格子構造のモット絶縁体α-RuCl3の2つの強相関電子系物質を対象に、新規な光誘起現象の発見とその機構解明を試みた。それぞれの物質における、具体的な背景と研究の狙い及び得られた結果の概要を以下に示す。

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参考文献

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