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リチウムイオン電解質を用いた全固体酸化・還元デバイスによるFe₃O₄薄膜の磁化方向の室温制御

並木 航 WATARU NAMIKI 東京理科大学 DOI:info:doi/10.20604/00003573

2021.06.09

概要

磁気トンネル接合は磁化方向を利用した抵抗変化素子であり、この素子の登場により記録媒体は飛躍的に記録密度を増加させて現在の情報社会を支えてきた。社会を飛び交う情報量は今後さらに爆発的に増えることが予想され、素子の記録密度のさらなる増加と低消費電力化が求められている。しかし、磁化方向を制御するための外部磁場はmA級の大電流により誘起されるため、素子の消費電力が大きくなってしまう問題点がある。そのため、低消費電力で磁化を回転させる方法が精力的に研究されている。そのなかで、電界効果トランジスタを用いた静電的キャリア注入は比較的簡素な構造かつ低消費電力で磁化回転が可能であるとして注目されているが、静電的キャリア注入は、注入キャリア密度の小ささとキャリアが注入される領域の制限により、極低温の動作温度と約10°の小さな磁化回転角および磁気的安定性に乏しいことが問題点として残る。

本研究の目的は、上記の問題点を解決できる高集積・低消費電力動作可能な素子を提案し、爆発的な発展を遂げる情報社会の支柱を担うことである。そのために、Fe3O4薄膜とLi+伝導性電解質薄膜を用いた全固体酸化・還元トランジスタによる室温での磁化回転を試みた。全固体酸化・還元トランジスタは電界効果トランジスタと同様に簡素な構造であるにも関わらず、電界効果トランジスタよりも小さな電圧で動作することができる。室温での磁化回転を検証するにあたり、Fe3O4薄膜の配向性の制御、詳細な電気特性と磁化回転角の制御を行った。

配向面を制御することで、キャリア注入に対して大きな変化が期待できる一軸磁気異方性を示すFe3O4薄膜を作製した。詳細な電気特性の制御を行うにあたり、通常ホール効果によりFe3O4薄膜のキャリア密度と電気伝導度を明らかにし、注入されたキャリア密度を各ゲート電圧におけるゲート電流から算出した。ゲート電圧を印加してLi+を挿入することで、電荷補償として電子が注入される。この注入密度はFe3O4薄膜の高いキャリア密度(1.04×1021cm-3)の600%超に匹敵し、電気伝導度を26%増加させた。

全固体酸化・還元トランジスタを磁化方向に敏感な平面ホール効果と組み合わせて、Li+挿入量を制御しながらFe3O4薄膜内の磁化方向を追跡した。磁気的エネルギー及び磁気異方性エネルギーを用いた解析を行うことで、Li+挿入がもたらす磁化回転角は1.0Vのとき10°、2.0Vのとき56°と非常に大きいことが明らかになった。ただし、2.0Vの磁化回転角のうち、約15°は不可逆性の残留成分であった。この不可逆性の原因は高濃度のLiとFe3O4から成る岩塩相がFe3O4薄膜内に部分的に生成されたためである。

磁化回転は、Feサイトへの高濃度の電子注入に伴う試料面内の磁気異方性エネルギー分布の変化が原因である。本研究では、スピン-軌道相互作用エネルギーを2次の摂動として考慮し、磁化回転のメカニズムを考察した。

1.0V以下では、Fe3O4を構成する酸素八面体中心(16dサイト)に位置するFe3+にダウンスピンとして電子注入が生じることで磁化回転に寄与した。一方で、1.25V以上では、酸素四面体中心(8aサイト)に位置するFe3+にアップスピンとして電子注入が生じることで磁化回転に寄与した。このようにして、高密度の電子注入によるEF近傍の軌道の占有状態の変化に伴い、占有・非占有軌道の遷移の寄与の変化が、56°という大きな磁化回転が生じたと結論付けた。

本研究により、Li+の挿入・脱離を用いた磁化方向制御が新しく確立された。この新しい手法において、Li+の移動に伴う固有の時間遅れやゲート電圧に対する非線形な磁化回転角が確認され、従来の抵抗変化素子だけでなく、ニューロモルフィックデバイスのような新奇デバイスへの応用が期待される。

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