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超膨潤スメクチックC相におけるツイスト弾性定数のソフトニング現象

畑, 加奈子 京都大学 DOI:10.14989/doctor.k22872

2021.01.25

概要

マクロに層構造を持つ液晶は大きく分けて二つある。一つが、“温度転移型のスメクチック相”で、異方的な排除体積効果で安定化される。これは、形状異方性を持つ分子間で、排除体積を小さくし、並進のエントロピーを有利にするため、分子が自発的に向きを揃える効果である。お互いに分子の向きを感じ取れることが重要であり、直接的な分子の衝突が不可欠である。層面内で分子が傾きチルトしたスメクチックC相では、この排除体積効果が層間で働くことで、チルトする方位が層をまたいで伝わる。そして、マクロにチルトする方位が揃い（C-director）、スメクチックC相が安定化されている。一方、もう一つのマクロに層構造を持つ液晶が“濃度転移型のラメラ相”で、水と界面活性剤などの非相溶性の二成分におけるミクロ相分離を起源としている。層構造は、界面活性剤で構成される膜間でファンデルワールス力や水和力など長距離的な相互作用がバランスし作られる。層間に溶媒があり、膜間の衝突や、分子の移動が制限されているため、温度転移型のスメクチックC相のように、チルトする方位を層間で伝えるメカニズムは存在しない。

本論文では、温度転移型のスメクチックC相の層間に液晶の約2倍の溶媒が入り込んだ超膨潤スメクチックC相について研究した。液晶分子間の衝突が困難に思える膨潤スメクチック相でどのようにチルトの方位が伝達しているかは未解明である。そこで膨潤スメクチックC相で、C-directorがどれぐらいの力で保持されているのかに着目し、これを実験的に測定した。

第2章では、まずC-directorを保持する力を測定可能な装置の構築について述べた。物理量としてはツイスト弾性定数に着目し、動的光散乱装置を構築した。ガラス基板に液晶を挟み込む一般的なサンプルセルから、手前の基板を半円筒プリズムに変更し、測定精度の改善や測定範囲の拡大を行った。次に、構築した装置を用いて、らせん構造を持つ強誘電性液晶の測定を行った。流体力学方程式から得られるツイストモードの分散関係でフィッティングし、ツイスト弾性定数と粘性係数の比、およびらせんピッチを算出した。ツイスト弾性定数と粘性係数の比は文献と一致、らせんピッチは光学測定の結果と一致し、正しく測定できていることも確認できた。

第3章では、超膨潤スメクチックC相のC-directorを保持する力について研究した。まず、構築した動的光散乱装置で超膨潤スメクチックC相のツイストモードの分散関係を測定した。そして、ツイスト弾性定数と粘性係数の比の膨潤率依存性を算出した。しかし、この結果は粘性係数の効果を含むので、切り分けのため、次に粘性係数の膨潤率依存性を測定した。電気光学測定、分極反転電流測定から粘性係数は膨潤により連続的に低下し、チルトの方位が回転しやすくなることが明らかとなった。最後に、動的光散乱測定から得たツイスト弾性定数と粘性係数の比に粘性係数の結果を代入して、ツイスト弾性定数の膨潤率依存性を算出した。結果、膨潤するにしたがって連続的にツイスト弾性定数が低下し、最大で初期の15%にまで小さくなることがわかった。また、興味深い点として、超膨潤状態でもツイスト弾性定数は有限の値を持ち維持されていることも明らかとなった。これらの結果から、超膨潤スメクチックC相では、液晶分子間の衝突は妨げられ、排除体積効果が弱体化し、弱い力でC-direct orは保持されていることが明らかになった。さらに、弱いながらもC-directorを保持する力は存在し、長距離的な相互作用でチルトの方位を伝えるメカニズムがあること
も示唆された。

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