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High-Field Magnetism of the Spin-1/2 Low-Dimensional Antiferromagnets BaCo2V2O8 and Cu2(pymca)3(ClO4)

奥谷, 顕 大阪大学 DOI:10.18910/81998

2021.03.24

概要

スピン量子数の小さな低次元反強磁性体は、強い量子揺らぎによるスピン液体状態の出現など、興味深い特徴から広く研究が行われてきた。実験的研究では、このような反強磁性体では、新奇な磁場誘起量子相転移が観察されているため、その特性を調べるには強磁場が必要とされる。この論文では、最大70 Tに及ぶ強磁場中での磁化、電子スピン共鳴（ESR）、比熱、磁歪実験によって、スピン1/2擬一次元イジング型反強磁性体BaCo2V2O8とハニカム格子反強磁性体Cu2(pymca)3(ClO4)という二種類の低次元反強磁性体の研究を行った。

BaCo2V2O8はスピン1/2擬一次元イジング型反強磁性体の候補物質として大きな注目を集めている。零磁場では5.4 K以下でネール秩序が現れ、[001]（鎖）方向に磁場をかけた場合、2 Kでは3.9 Tで磁場誘起の秩序－無秩序転移が観測されており、その振る舞いはスピン1/2一次元イジング型反強磁性体モデルによって説明されている。鎖に垂直な横磁場でもいくつかの研究が行われており、[100]方向に磁場をかけた場合、ネール秩序は約10 Tで壊れるが、[110]方向に磁場をかけた場合はネール秩序が高磁場まで維持されると報告されている。それゆえ、これら2つの異なる磁場方向での磁気励起について研究を行う必要がある。この論文ではBaCo2V2O8のFZ法で育成した単結晶において、[100]方向と[110]方向に磁場をかけた場合の磁化率、強磁場多周波ESR、比熱、磁歪実験の結果について報告する。ESR実験では零磁場で400 GHzのエネルギーギャップから現れる2つのESRモードが磁場の増加と共に高周波数数と低周波数側へと別れて移動していく様子が観測された。このうち低いESRモードに注目すると、[100]方向に磁場をかけた場合は約10 Tの転移磁場でエネルギーギャップが潰れる振る舞いが見られたが、[110]方向に磁場をかけた場合は飽和磁場までエネルギーギャップが潰れる様子は見られなかった。これらの観測結果は、外部磁場によって誘起されるBaCo2V2O8の結晶構造に由来するスタッガード磁場と鎖間の相互作用を考慮した密度行列繰り込み群法による数値計算によって再現出来た。[100]方向に磁場をかけた場合、観測された約10 Tの転移磁場は、スタッガード磁場パラメーターCy = 0.4（Cyは外部磁場に対するy方向のスタッガード磁場の比）とJ’/J = 0.02（Jは最近接相互作用、J’は鎖間相互作用）、及びCy = 0.25、J’/J = 0の2つのパターンによって再現出来たが、磁気励起の結果と合わせて考えると、前者のパラメーターが実験結果をより良く再現することが分かった。また、[100]方向での転移磁場以上の無秩序状態は、どの波数においてもエネルギーギャップを有することから[001]方向の無秩序状態で実現している朝永－ラッティンジャースピン液体状態（磁化に関係する波数で線形なエネルギー分散を持ちギャップレスとなる）とは異なり、磁場誘起強磁性状態あるいは常磁性状態に近い状態であると考えられる。

ハニカム格子反強磁性体に関する理論的研究は数多く行われているが、候補物質が少ないために実験的研究は数が少ない。Cu2(pymca)3(ClO4) (pymca: pyrimidine-2-carboxylate)は正ハニカム格子と信じられていたにも関わらず2 Kの低温まで磁気秩序の兆候が見られないため、非常に興味深いスピン1/2ハニカム格子反強磁性体である。この論文ではCu2(pymca)3(ClO4)の多結晶体での磁化率、比熱、ESR、強磁場磁化実験の結果について報告している。磁化率は25 Kで低次元反強磁性体に特徴的な幅広いピークを示し、不純物の寄与を差し引いた後の磁化率は、温度が下がると指数関数的に減少するため、その基底状態は最低励起まで有限のエネルギーギャップが存在する一重項状態であることを示唆している。また、0.6 Kまでの範囲では零磁場での比熱に相転移の兆候は見られない。1.4 Kでの70 Tまでの磁化曲線は、多段の磁化ジャンプと磁化プラトーを示し、ESR実験によって決定したg値を用いると、磁化プラトーの値はおよそ1/3および2/3であると分かった。放射光X線によって詳細に決定された結晶構造を基に3つの異なる最近接相互作用JA、JB、JCを想定し、量子モンテカルロ法を使用して磁化曲線の計算を行ったところ、パラメーターがJA/kB = 43.7 K、JB/JA = 1、JC/JA = 0.2の時に実験結果をよく再現することが分かった。ただし、70 T付近では、観測された磁化はさらなる磁化プラトー的な振る舞いを見せる一方、計算された磁化は飽和に達するなど、実験結果を全て説明するまでには至らなかった。計算に使用されたパラメーターは量子モンテカルロ法によって計算された相図においてスピン液体（一重項）相に位置し、これは実験的観測と一致していることが分かった。

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