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強磁性超伝導体UGe2及び関連物質の量子相転移の研究

野間, 雄一朗 ノマ, ユウイチロウ 神戸大学

2020.03.25

概要

ウラン系化合物はy電子の局在性と遍歴性の二面に起因して多くの格子振動を媒介とした従来の超伝導とは異なる超伝導が多く見つかっており、エキゾチック超伝導の格好の研究対象とされている。その中でも強磁性状態から超伝導転移を示す強磁性超伝導体はウラン系化合物でしか見つかっておらず、強磁性と超伝導の起源は同じウランの5/電子からきていると考えられているため強い関心を集めている。初めて強磁性と超伝導の共存が確認されたUGe2の報告をきっかけに精力的な研究が行われたが、現在ま,でに報告された強磁性超伝導体はUGe2、URhGe、UCoGeの3例のみである。その中でUCoGeは核磁気共鳴(NMR)により磁気ゆらぎが超伝導と密接に関係していることを示す実験結果が得られている。しかし、強磁性超伝導体の超伝導発現機構を包括的に理解するためには他の強磁性超伝導体においても磁気ゆらぎの性質と超伝導の関係を明らかにすることは必須である。

本研究では、強磁性超伝導体UGe2の超伝導の発現する圧力下での磁気ゆらぎの性質を明らかにする目的でNMR・核四重極共鳴(NQR)測定を行った。また、現在まで見つかっている強磁性超伝導体とは少し異なる結晶対称性を持っ系での強磁性と超伝導の共存の確認を目的として遍歴強磁性体U3PUの汪力下電気抵抗率測定を行った。

UGe 2 はT＝52 Κで強磁性転移を示したのち、強磁性相内でもれにより秩序モーメントの大きさの異なるFM1相とFM2相に分けられる。常圧では2相の境界はクロスオーバー的であるが圧力印加により臨界点で1次転移に切り替わる。7kが絶対零度に達する圧力Ρχ近傍で超伝導が発現する。

常磁性相の磁気ゆらぎの性質を明らかにするため常圧のNMR/NQR測定を行った。常圧のNMR測定ではH//α、H丄αのスピン格子緩和率1/Τ1を測定したところα軸方向の磁気ゆらぎがキュリー温度に向かって発達していることを明らかにした。常磁性相のNQRスペク
トルは先行研究では観測されていない信号を3本見つけ全ての信号のサイトアサインに成功した。常磁性相の異なるサイトの1/Τ1測定を行い、常磁性相の磁気ゆらぎは異方的でα軸方向の磁気ゆらぎが発達していることを確認した。他の強磁性超伝導体においても常磁性相の磁気ゆらぎは異方的であることが報告されており、強磁性超伝導体の共通の特徴であると考えられる。

強磁性相では大きな内部磁場により1/Τ1測定のみでは磁気ゆらぎの異方性を明らかにすることはできない。本研究の最大の特徴はスピンスピン緩和率1/T2の測定を行った点である。1/T1と1/T2は互いに垂直方向の磁気ゆらぎを反映するため2っの緩和率の測定により磁気ゆらぎの異方14 の議論を可能にした。圧力下の強磁性相の1/T1と1/T2測定ではTx近傍で a軸方向の磁気ゆらぎが増大し、特に臨界点に近づくにっれて発達していることが明らかになった。またTxが消失した圧力(Ρx<Ρ)においてもα軸方向の磁気ゆらぎの増大が複数の温度で確認された。これらの磁気ゆらぎの増大は臨界点の臨界ゆらぎに起因するものであると示唆される。

低温でのα軸方向の磁気ゆらぎの圧力依存性を測定するとΡxでピークを持つ発散的な振る舞いを示し、またFM1相で磁気ゆらぎが大きく残っている。UCoGeやURhGeにおいて超伝導が増強される領域で磁気ゆらぎが増大しているためUGe2においても超伝導と磁気ゆらぎの相関が示唆される。FM1相の超伝導が本質でありFM2相の超伝導は圧力分布によって観測されたものであると指摘する結果が報告されており、NMR測定においてもFM1相の超伝導が本質であることを支持する結果が得られた。

現在見つかっている強磁性超伝導体はウラン原子がジグザグ鎖を組んでいる。本研究ではウラン原子のジグザグ構造の有無に注目し新規強磁性超伝導体の探索を行った。遍歴強磁性体UsPUは近年見つかった物質であり、その結晶構造は三方晶で単純なジグザグ構造は有していない。先行研究の測定は多結晶試料で行われているため、磁気異方性を明らかにするために単結晶試料の育成から始めた。

東北大学金属材料研究所のテトラアーク炉でモル比3: 4のUとPtを溶かし引き上げ法によって単結晶を作成することに成功した。U-Pt状態図ではU3PUはcongruent meltingであることが期待される。軸出しした単結晶で磁化測定を行った。磁化測定はQuantum Design社のMPMSを使用した。その結果は磁気異方性をもち磁化容易軸方向は面内であることを明らかにした。残留抵抗比 腿 = 2.3であったがアニール処理により5.5まで向上した。最低温度30 mKまでの電気抵抗率測定からは強磁性転移(7b = 6.5 K)の異常は観測されたが超伝導の発現は見られなかった。

磁化容易軸方向の磁場下電気抵抗率の測定ではキュリー温度以下の低磁場でヒステリシスを伴うメタ磁転移と思われる異常がみられた。そのため基底状態は単純な強磁性状態ではないことが示唆される。しかし磁化測定では実験精度で異常は見られないため詳細は未解明である。

圧力下の電気抵抗率測定では圧力印加によるキュリー温度の減少が確認でき、外挿から0. 83 GPaで磁気秩序が消失すると見積もられた。電気抵抗率の温度のベキnは2より小さいこと、T2フィットの係数Aは臨界圧近傍で発散的な振る舞いを示し量子相転移の存在を強く示唆する。しかし本研究の試料では最低温度50 mKまで測定を行ったが超伝導転移は示さなかった。今後試料の純良化を行うことで強磁性量子相転移を確認するよい例を提示することができた。

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