Ⅰ. 序
[1_1] J. Bardeen and W. H. Brattain, Phys. Rev. 74, 230 (1948).
[1_2] W. Shockley, M. Sparks and G. K. Teal, Phys. Rev. 83, 151 (1951).
[1_3] Patent No. 3,138,743.
[1_4] Patent No. 2,981,877.
[1_5] Electronics Magazine 19 April 1965.
[1_6] W. Shockley, Proc. IRE, 40, 1365 (1952).
[1_7] D. M. Long and R. Baer, IEEE Transactions on Nuclear Science 14 303 (1967).
[1_8] L. Chen et al., Angew. Chem. Int. Ed. 51, 7640 (2012).
[1_9] K. S. Novoselov, et al., Science 306, 666 (2004).
[1_10] B. Radisavljevic, et al., Nat. Nanotechnol. 6, 147 (2011).
[1_11] J. T. YE, et al., Science 338, 1193 (2012).
[1_12] R. Suzuki, et al., Nat. Nanotechnol. 9, 611 (2014).
[1_13] E. Popa, H. Notsu, et al., Electrochem. Solid-State Lett. 2, 49 (1999).
[1_14] M. W. Sun, Z. Y. Xie, et al., Advanced Functional Materials 18, 1414 (2008).
[1_15] J. J. Marota, J. B. Mandeville, et al., NeuroImage 11, 13 (2000).
[1_16] D. Shoham et al., Neuron 24, 791 (1999).
[1_17] A. Grinvald and R. Hildesheim, Nat. Rev. Neurosci., 5, 874 (2004).
123
Ⅱ. 原理
[2_1] J. A. Wilson and A. D. Yoffe, Adv. Phys. 18, 193 (1969).
[2_2] P. M. Williams, C. B. Scruby, et al., Le J. Phys. Colloq., 37 C4-139 (1976).
[2_3] V. Podzorov, M. E. Gershenson, et al., Appl. Phys. Lett., 84, 3301 (2004).
[2_4] K. S. Novoselov et al., Proc. Natl. Acad. Sci. 102, 10451 (2005).
[2_5] B. Radisavljevic, A. Radenovic, et al., Nat. Nanotechnol. 6, 147 (2011).
[2_6] R. Coehoorn, C. Haas, et al., Phys. Rev. B 35, 6195 (1987).
[2_7] C. Lee, H. Yan, et al., ACS Nano 4, 2695 (2010).
[2_8] T. Li and G. Galli, J. Phys. Chem. C 111, 16192 (2007).
[2_9] A. Splendiani et al., Nano Lett. 10, 1271 (2010).
[2_10] Z. Yin et al., ACS Nano, 6, 74 (2012).
[2_11] Y. Yoon, K. Ganapathi, and S. Salahuddin, Nano Lett. 11, 3768 (2011).
[2_12] B. Radisavljevic, M. B. Whitwick, and A. Kis, ACS Nano 5, 9934 (2011).
[2_13] H. Li et al., Small 8, 63 (2012).
[2_14] K. K. Liu et al., Nano Lett. 12, 1538 (2012).
[2_15] D. J. Late, B. Liu, et al., ACS Nano, 6, 5635 (2012).
[2_16] Q. He et al., Small, 8, 2994 (2012).
[2_17] H. Wang et al., Nano Lett., 12, 4674 (2012).
[2_18] A. Kuc, J. Chem. Inf. Model. 11, 1 (2015).
[2_19] I. Yakovkin, Crystals 6, 143 (2016).
[2_20] S. M. Sze and K. N. Kwok, Wiley-Interscience 1 (1981).
[2_21] A. Toriumi, M. Iwase, and H. Tango, IEEE Trans. Electron Devices 41, 2357 (1994).
[2_22] S. Ikeda, K. Suzuki, Ganseki Kobutsu Kagaku 33, 163 (2004).
[2_23] M. P. Seah, W. A. Dench, Surface and Interface Analysis 1 2 (1979).
[2_24] G. Binning, H. Rohrer, Helvetica Physica Acta 55, 726 (1982).
[2_25] G. Binning, H. Rohrer, et al., Phy. Rev. Lett. 49, 57 (1982).
[2_26] S. Y. Lee, U. J. Kim, et al., ACS Nano 10, 6100 (2016).
124
Ⅲ. MoS2-FET を用いた分子センサー応用
[3_1] 例えば、F. Liu, J. Wang, et al., J. Semicond. 38, 034002 (2017).
[3_2] J. T. Sun, et al., phys. rev. B 81, 155403 (2010).
[3_3] NIMS-NFP 内の各装置の詳細は, https://www.nims.go.jp/nfp/facility/list/index.html を参照.
[3_4] Y. Y. Wang et al., Nanotechnology 23, 495713 (2012).
[3_5] US patent 7,569,077.
[3_6] http://gwyddion.net/を参照.
[3_7] D. Necas and P. Klapetek, Central European Journal of Physics 10, 181 (2012).
[3_8] E. Boccaleri, Fabio Carnitato, et al., Journal of Applied Crystallography 40, 684 (2007).
[3_9] L. F. Ji, J. X. Fan, et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 20, 3784 (2018).
[3_10] Y. Krupskaya, M. Gibertini, et al., Adv. Mater. 27, 2453 (2015).
[3_11] W. Chen et al., Progress in Surface Science 84, 270 (2009).
[3_12] P. Hu et al., Scientific Reports 8, 24105 (2016).
[3_13] S. Sarma, et al., J. Phys.: Condens. Matter 31, 135501 (2019).
[3_14] J. Shi, X. Zhou, et al., Adv. Mater. Interfaces 3, 1600332 (2016).
[3_15] P. Vancso, G. Z. Magda, et al., Sci. Rep. 6, 1 (2016).
[3_16] D. Bayer, et al., Phys. Rev. B 89, 075435 (2014).
[3_17] B. Cui, et al., Nat. Comm. 9, 4393 (2018).
125
Ⅳ. 分光学的な化学認識に向けた新しいデバイスの開発
[4_1] H. Waizumi, et al., Applied Surface Science 571, 151252 (2022).
[4_2] Md. I. Alam, et al., RSC Advances 11, 26509 (2021).
[4_3] M. Okada et al., ACS Nano 12, 2498 (2018).
[4_4] H. Fang et al., PNAS 111, (17) 6198 (2014).
[4_5] K. S. Novoselov et al., Science 306, 666 (2004).
[4_6] R. Kitaura et al., J.Phys. Soc. Jpn. 84 (2015).
[4_7] L. Wang et al., Science 342, 614 (2013).
[4_8] C. J. J. Carmalt, et al., Polyhedron 22, (9), 1255 (2003).
[4_9] J. H. H. Yang, et al., Crystal research and technology 44, 967 (2009).
[4_10] M. H. Doan, et al., ACS Nano 11, 3832 (2017).
[4_11] R. Hayakawa, et al., Adv. Mater. 34, 22012 (2022).
[4_12] Y. Li, et al., ACS Appl. Mater. Interface 8 15574 (2016).
[4_13] A. Neal, et al., IEEE Device Research Conf. 65 (2012).
[4_14] S. Das, et al., Nano Lett. 13, 100 (2013).
[4_15] D. S. Schulman, et al., Chemical Society Reviews 47 (9), 3037, (2018).
[4_16] N. Dong, et al., Scientific reports 5, (1), 14646 (2015).
[4_17] M. M. Furchi, et al., Nano Lett 14, (8), 4785, (2014).
[4_18] N. Flory, et al., Appl. Phys. Lett. 107, 123106 (2015).
[4_19] W. J. Ho, et al., Nanoscale Res. Lett. 9 483 (2014).
126
Ⅶ. 成果発表
論文投稿（新しい順）
1) “Large difference of doping behavior of tetracyanoquinodimethane and 2, 3, 5, 6-tetrafluoro-7, 7, 8,
8- tetracyanoquinodimethane on field effect transistor with channel of atomic layer molybdenum disulfide”
H. Waizumi, M. S. A. Mamun, T. Takaoka, M. I. Alam, Y. Tanaka, A. Ando, Z. Wang, R. Arafune and
T. Komeda, Applied Surface Science 571, 151252 (2022).
2)“In situ study of sensor behavior of MoS2 field effect transistor for methyl orange molecule in ultra
high vacuum condition”
M. S. A. Mamun, H. Waizumi, T. Takaoka, M. I. Alam, Y. Tanaka, A. Ando, Z. Wang and T. Komeda,
Nanotechnology 32, 075501 (2021).
3)“ Chemistry of the photoisomerization and thermal reset of nitro-spiropyran and merocyanine
molecules on the channel of the MoS2 field effect transistor”
M. S. A. Mamun, Y. Sainoo, T. Takaoka, H. Waizumi, Z. Wang, M. I. Alam, A. Ando, R. Arafune
and T. Komeda, Physical Chemistry Chemical Physics 23, 27273 (2021).
4)“Sensor behavior of MoS2 field-effect transistor with light injection toward chemical recognition”
M. I. Alam, T. Takaoka, H. Waizumi, Y. Tanaka, M. S. A. Mamun, A. Ando and T. Komeda、RSC
Advances 11, 26509 (2021).
5)“分子吸着による MoS2-FET 電気特性の変化”
高岡毅, M. I. Alam, 和泉廣樹, M. S. A. Mamun, 田中悠太, N. T. Trung, 安藤淳, 米田忠弘, 表面と
真空 8, 419 (2020).
6)“Microfluidic tank assisted nicotine sensing property of field effect transistor composed of an
atomically thin MoS2 channel”
M. S. A. Mamun, Y. Tanaka, H. Waizumi, T. Takaoka, Z. Wang, M. I. Alam, A. Ando, M. Fukuyama,
A. Hibara and T. Komeda, Physical Chemistry Chemical Physics 22, 27724 (2020).
127
学会発表（登壇のみ、新しい順）
1) “2 次元層状物質を材料とした垂直積層型ヘテロ構造チャンネルの電界効果トランジスタに
おける電気特性および光応答性”
〇和泉 廣樹, 高岡 毅, 安藤 淳, Md. Nasiruddin, 坂下 晃輔, 佐藤 碧, 岡田 光博, 久保 利
隆, 米田 忠弘
第 70 回応用物理学会春季学術講演会, 東京, 口頭発表, 17a-B414-3 (2023 年 3 月).
2) “Observation of Large Difference of Doping Behavior of TCNQ and F4-TCNQ on MoS2-FET”
〇H. Waizumi, M. S. A. Mamun, T. Takaoka, Md. I. Alam, Y. Tanaka, A. Ando, Z. Wang, R.
Arafune and T. Komeda
13th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices
'21 (ALC’21 Online – Pre-Meeting for ALC’22 –), ポスター発表（オンライン）, 20PG08 (2021
年 10 月).
3) “MoS2 表面への分子吸着に由来する電気特性変化と表面状態変化”
〇和泉 廣樹, M. S. A. Mamun, 高橋 巧成, Md. I. Alam, Md. Nasiruddin, 高岡 毅, 米田 忠弘
第 82 回応用物理学会秋季学術講演会, ポスター発表（オンライン）, 23p-P11-20 (2021 年 9
月).
4)“紫外光電子分光実験を用いた分子吸着に由来する MoS2 表面で生じる電子状態変化の観測”
〇和泉 廣樹, 田中 悠太, 高橋 巧成, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 高岡 毅, 米田 忠弘
第 20 回東北大学多元物質科学研究所研究発表会, ポスター発表（オンライン）, B4-07 (2020
年 12 月).
5) “分子吸着による MoS2 表面の電子状態変化に対して高感度な観測を目的とした紫外光電子
分光実験”
〇和泉 廣樹, 田中 悠太, 高橋 巧成, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 高岡 毅, 米田 忠弘
表面・界面スペクトロスコピー2020, 口頭発表（オンライン）, O08 (2020 年 12 月).
128
6) “紫外光電子分光法を用いた MoS2 表面における分子吸着に由来する電子状態変化の観測”,
〇和泉 廣樹, 田中 悠太, 高橋 巧成, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 高岡 毅, 米田 忠弘
第 81 回応用物理学会秋季学術講演会, 口頭発表（オンライン）, 11p-Z29-6 (2020 年 9 月).
7) “二硫化モリブデンを材料とした電界効果トランジスタの高感度分子センサーへの応用”,
〇和泉 廣樹, 田中 悠太, 高橋 巧成, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 高岡 毅, 米田 忠弘
第 11 回 分子アーキテクトニクス研究会, 口頭発表（オンライン）, O-15 (2020 年 7 月).
8) “Change in the photo response by Adsorption of Phthalocyanine Complex Molecules on MoS2-FET”,
〇H. Waizumi, T. Takaoka, K. Washida, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, T. T. Nguyen, T. Komeda
MATERIALS RESEARCHING MEETING 2019 (MRM2019), 横 浜 , 口 頭 発 表 , D1-11-O03
(2019 年 12 月).
9) “Observation of Change in Electrical Characteristics of MoS2-FET Focusing on Charge Transfer
Caused by Molecular Adsorption on MoS2 Surfaces”
〇和泉 廣樹, 高岡 毅, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 田中 悠太, 米田 忠弘
表面・界面スぺクトロスコピー 2019, 昭島（東京）, 口頭発表, O-11 (2019 年 12 月).
10) “二硫化モリブデンを材料とする電界効果型トランジスタを応用した分子吸着に由来する
電気特性変化の観測”
〇和泉 廣樹
先端計測開発センターセミナー「2 次元に出現する物性－研究所・企業連携と大学研究」,
仙台, 口頭発表, 学生講演 2 (2019 年 11 月 27 日).
11) “Observation of chemical phenomena caused by molecular adsorption on MoS2-FET”
〇和泉 廣樹, 高岡 毅, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 田中 悠太, 米田 忠弘
Recent Progress in Graphene & 2D Materials Research (RPGR 2019), 松江, ポスター発表, 7P-14
(2019 年 10 月).
129
12) “MoS2-FET 分子センサーにおける高感度な電気特性変化を応用した気体分子吸着前後での
MoS2 表面状態変化の観則”
〇和泉 廣樹, 高岡 毅, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, 田中 悠太, 米田 忠弘
第 80 回応用物理学会秋季学術講演会, 札幌, 口頭発表, 20a-E201-8 (2019 年 9 月).
13) “Electrical Property Changes of MoS2-FET Using Carrier Doping by Molecular Adsorption”
〇H. Waizumi, T. Takaoka, Md I. Alam, M. S. A. Mamun, Y. Tanaka, T. Komeda
第 12 回東北大学化学系サマースクール, 仙台, 口頭発表, O-4 (2019 年 8 月).
14) “Photo Response Change in Adsorption of Phthalocyanine Complex Molecules Using MoS2-FET”
〇H. Waizumi, T. Takaoka, K. Washida, Md. I. Alam, M. S. A. Mamun, T. T. Nguyen, T. Komeda
3rd International Conference on Applied Surface Science (ICASS 2019), ピサ(イタリア), ポスタ
ー発表, P1.124 (2019 年 6 月).
15) “分子吸着によるキャリアドーピングを用いた MoS2-FET の電気特性変化”
〇和泉 廣樹, 高岡 毅, T. T. Nguyen, Md. I. Alam, 鷲田 一樹, M. S. A. Mamun, 米田 忠弘
日本物理学会 第 74 回年次大会, 伊都（福岡）, 口頭発表, 15aD209-11 (2019 年 3 月) .
16) “TCNQ 分子吸着における MoS2-FET の電気特性変化”
〇和泉 廣樹, 高岡 毅, T. T. Nguyen, Md. I. Alam, 鷲田 一樹, M. S. A. Mamun, 米田 忠弘
表面・界面スぺクトロスコピー 2018, 五浦（茨城）, ポスター発表, P-15 (2018 年 11 月).
130
Ⅷ. 謝辞
この博士論文は、私が東北大学大学院 理学研究科 化学専攻 （博士前期 2 年の課程および博
士後期 3 年の課程） 在籍中、主に、東北大学 多元物質科学研究所 走査プローブ計測技術研究
分野（米田研究室）で行った研究成果をまとめたものです。
研究室配属より 5 年間、終始熱心なご指導をしていただきました米田 忠弘 先生に深く感謝
申し上げます。研究室ミーティングだけにとどまらず、日頃から、自然科学現象の見方、考え
方を熱心に説いていただきました。研究室生活を通して得られた知見・技術を、いつか必ずや
“世界の発展への貢献”という形で、お返ししていく所存です。
米田研究室で私が所属するデバイスグループで直接ご指導いただきました高岡 毅 先生に深
く感謝申し上げます。私の実力不足もあり、研究で行き詰る度に親身に相談に乗っていただき
ました。今後デバイスグループが益々発展されることを心よりお祈り申し上げます。
デバイスグループに所属する筆者にも、STM の知識やオペレーションに関して親身になって
ご指導いただきました道祖尾 恭之 先生、Shed Mohammad Fakhruddin Shahed 先生に深く感謝
申し上げます。STM を体験したことで、デバイスの研究の幅も大きく広がりました。
多元研技術室長の猪狩 佳幸 様には、
XPS/UPS 装置の立ち上げからスペクトルの測定・解析、
さらにメンテナンスのことまで多くのご指導をいただきました。ご多忙のところ恐れ入ります
が装置を引き継ぐ後輩学生に、ご指導いただけますよう何とぞよろしくお願い申し上げます。
米田研秘書の若松 美和 様と児玉 七重 様には、事務関係で大変お世話になりました。留学
生が多く在籍しているため一層のご負担をおかけしてしまうこともあるかと思いますが、今後
とも米田研の学生に、事務関係の手厚いサポートをしていただけますと幸いです。
配属から 5 年間、共に研究に励んだ米田研メンバーの方々に深く感謝申し上げます。不出来
で頼りない私が毎日の研究生活に向き合い、本博士論文の完成までたどり着くことができたの
は、皆様の支えがあったからです。皆様のさらなるご活躍を期待しております。
131
また、米田研究室内にとどまらず、多くの機関の方々のお力添えをいただきました。
産業技術総合研究所 ナノエレクトロニクス研究分野への RA 在籍（修士課程在籍時）以降も、
研究に関するご指導、試料のご提供、研究成果発表の機会を与えてくださいました安藤 淳 先
生に深く感謝申し上げます。
デバイス作製では物質材料研究機構微細加工ナノプラットフォームの津谷 大樹 様、渡辺 英
一郎 様、大里 啓孝 様に多大なるご支援、ご指導をいただきました。心より感謝申し上げます。
素晴らしい実験設備を貸してくださった多元物質科学研究所の他研究室（岡本研究室、火原
研究室、組頭研究室の方々にも心より感謝申し上げます。後輩学生がご迷惑をおかけしないよ
う十分に注意いたしますので、今後とも何とぞよろしくお願い申し上げます。
TOF-SIMS の実験データ取得に関して、多元物質科学研究所 技術室の宍戸 理恵 様、集積イ
オンビームにおけるチャンネルの加工に関して、金属材料研究所 テクニカルセンターの佐藤
香織 様に多くのご支援をいただきました。さらに、角館 俊行 様（現 八戸工業高等専門学校）
からは、研究で行き詰ったときに的確なアドバイスをいただきました。深く感謝申し上げます。
ARPES 実験に関して、物質材料研究機構 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点（MANA）
表面量子相物質グループ 荒船 竜一 先生に大変お世話になりました。研究に対する向き合い
方、説明の仕方に関する改善案など、的確なご指導を数多くいただきました。
本博士論文の副査および提出までの仕上げ段階において的確なご指導をしていただきました、
東北大学 理学研究科 化学専攻の叶 深 先生と美齊津 文典 先生に深く感謝申し上げます。
以上、お世話になった方々へ感謝の気持ちを記しましたが、改めて、この研究成果は多くの
方々に支えられたものであるということを実感することができました。修了後は今以上の楽し
さと併せて困難が待ち受けていると覚悟しておりますが、どんなときも、“周りの方々への感
謝気持ちは忘れない”という決意をもって謝辞といたします。
（令和 5 年 2 月 和泉 廣樹）
132
...
論文の公開元へ
