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水中カウンターコリジョンにより付与される両親媒性“ヤヌス型”セルロースナノファイバーの可視化法による表面特性解析

辻󠄀, 翼 TSUJI, Tsubasa ツジ, ツバサ 九州大学

2021.03.24

概要

セルロースナノファイバー（CNF）を用いて新たな機能材料を設計するには,その表面特性の理解が必要とされる。近藤らにより開発された水中カウンターコリジョン（ACC）法は、セルロース素材のナノ微細化過程において、内包されていたファンデルワールス（200）面（＝疎水面）をCNF表面に露出させる。その結果、得られるCNFは両親媒性の表面構造を有するようになる。この現象に対し、これまで直接的な立証はされていなかった。本論文は、その表面特性の可視化および定量による評価から上記のACC-CNF表面構造を立証した。また、ACC-CNFの表面構造を活かした疎水性ポリマー粒子に対する吸着挙動についても検証し、新たな機能材料展開への可能性を示した。

　第一章では、プローブを用いる蛍光顕微鏡観察によりシングルCNFの可視化を検討し、蛍光プローブを用いるCNF表面特性の可視化を可能とする手法を提案した。

　第二章では、酢酸菌由来ACC-BNCの疎水性表面に対して特異的に吸着する糖質結合モジュールまたはコンゴーレッド（CR）を用いるとともに、親水性表面に対して特異的に吸着するカルコフロールホワイト（CFW）をプローブとして用いて二重染色し、ACC-BNCの表面特性を可視化した。また、CRおよびCFWの単層吸着量の定量も併せて評価し、ACC-BNC表面は疎水面と親水面の両方を有する両親媒性“ヤヌス型”表面構造であることを立証した。

　第三章では、植物原料由来のACC-CNFにおいても、ACC-BNCと同様に両親媒性ヤヌス型の表面構造を有することを、可視化および定量により立証した。定量評価による疎水面／親水面の相対比率は原料種により異なり、これには元々含まれるヘミセルロースなどの非セルロース成分が影響している可能性が示唆された。

　第二章、第三章で立証した両親媒性ヤヌス型の表面構造を有するACC-CNFは、吸着現象を利用した新たな機能材料への展開が期待されるため、第四章では疎水性ポリマー粒子表面に対するACC-CNFの吸着挙動を検証した。すなわち、ACC-CNFが各種ポリマーの中でも特にポリプロピレン（i-PP）粒子に対して強い吸着特性を示すことから、熱力学的手法により相互作用を定量化した。この吸着現象を介した疎水性ポリマーとCNFの新たな融合は、今後の材料科学の発展に寄与できるものと期待される。

　以上、第一章から第三章を通して、ACC-CNFsが両親媒性“ヤヌス型”の表面構造を立証するとともに、第四章ではACC-CNFの吸着現象を介した疎水性ポリマーとの融合における基礎を築いた。これらの研究により、このヤヌス型表面構造を活かした機能材料展開を目指すとともに、ACC-CNFを利用したサスティナブルな社会構築への貢献も期待できる。

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