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Magnetocrystalline anisotropy of ferromagnetic thin films studied by X-ray spectroscopy

池田, 啓祐 東京大学 DOI:10.15083/0002004674

2022.06.22

概要

磁性体は、基礎物理のみならず、応用物理としても長らく研究されてきた。結晶磁気異方性は双方より興味をもたれている物性の一つである。特に垂直磁気異方性は磁気記録デバイスにおいて、その記録密度を向上させることができることからよく研究されてきている。しかし、デバイス等の応用を考えて磁性体を薄膜に作り込むのは、面内磁化容易軸になるよう寄与する形状磁気異方性のため、簡単なことではない。形状磁気異方性に打ち勝てるような、強い垂直磁気異方性を持ちうる物質が望まれ、探究されてきた。しかしながら、結晶磁気異方性の詳細についてはいまだ詳らかになっていない。

結晶磁気異方性を異方性を与えるようなエネルギーとして捉えると、その起源として二つの機構が存在する。一つはスピン保存項と呼ばれるもので、もう一方はスピン反転項と呼ばれるものである。スピン保存項はスピン軌道相互作用に比例し、スピン反転項はスピン軌道相互作用の二乗に比例する。そのため比較的スピン軌道相互作用が弱い物質の場合、すなわち３d遷移金属などからなる磁性体では、スピン保存項が磁気異方性エネルギーに対し支配的な寄与をすると考えられてきた。これに対し、スピン軌道相互作用が比較的大きい系では、すなわち５d遷移金属などからなる磁性体では、スピン反転項が支配的な寄与をすると考えられる。実際に、３d系や５d系の磁気異方性の説明に成功している先行研究も存在している。しかしながら、スピン保存項、スピン反転項はそれぞれ軌道磁気モーメントと磁気双極子モーメントの異方性にそれぞれ比例する。軌道磁気モーメント、磁気双極子モーメントは対称性の落ちた系において大きくなると考えられおり、電子軌道の占有の仕方が重要である。例えば、d3z2-r2軌道では、軌道角運動量はないが、異方的なスピンの空間分布により磁気双極子モーメントがある。この例であれば、スピン保存項よりもスピン反転項によってエネルギーは与えられることになる。実際の物質中では複数の電子が種々の軌道に占有されており、上記のように単純ではない。

この論文では、X線磁気円二色性測定によって結晶磁気異方性の起源について研究する。X線磁気円二色性は上記の軌道磁気モーメント、磁気双極子モーメントを元素選択的に測定することができる手法である。特に、磁場角度依存X線磁気円二色性測定による磁気双極子モーメントの異方性についての研究を行った。従来のX線磁気円二色性測定では、磁気モーメントの異方性を測る際に、飽和効果の異方性が測定値に影響してしまう難点があった。この磁場角度依存XMCD測定では、飽和効果の異方性を排除することができるため、異方性の測定に有効な手法である。この手法を用いて、L10型FePt薄膜のFe元素およびCoNi多層膜のCo,Ni両元素による磁気異方性への寄与について研究した。

L10型FePt薄膜ではFe元素のスピンの空間分布が面直方向に延びており、これは垂直磁気異方性を抑えるような働きをすることがわかった。さらに、このスピン反転項に由来するエネルギーはスピン保存項のものよりも大きく、そして逆符号であることがわかった。比較的小さなスピン軌道相互作用を持つ元素でもスピン反転項が強く、支配的になりうることを示す結果である（図１）。このことはPt元素がL10型FePt薄膜の大きな垂直磁気異方性の起源であることを示唆する。

またfcc-CoNi多層膜については、規則状態においてはCo、Ni元素ともに面内に広がったスピンの空間分布を示すことがわかった。合金の規則度が高い場合では、Co、Ni元素のスピン保存項とスピン反転項は全て垂直磁気異方性に寄与することがわかった。さらに合金の規則度が下がった際、Co,Ni両元素のスピン保存項とNiのスピン反転項は弱まるのに対し、Coではほとんど変わらないことがわかった（表１）。これは、Niでは規則度の変化に伴い面内に延びた軌道の状態密度が強く変化を受け、等方的になったのに一方で、Coではd3z2-r2軌道の変化も伴っていると考えられる。

以上のように結晶磁気異方性について、スピン保存項とスピン反転項に基づいた研究を行った。その結果、従来小さいと考えられ、無視されてきた、３d元素のスピン反転項も多くなりうることがわかった。また合金の規則度に対するスピン保存項、スピン反転項の依存性は元素によって異なることがわかった。

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